2014, Vol. 38
2 中国科学院大气物理研究所中层大气和全球环境探测重点实验室, 北京100029;
3 中国人民解放军93601部队, 大同037006
2 Key Laboratory of Middle Atmosphere and Global Environment Observation, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029;
3 Troop 93601, The People's Liberation Army, Datong 037006
CO作为一种重要的大气污染物，其在大气中的浓度分布和时空变化受到了广泛关注。在大气对流层，通过相应的化学反应过程，CO对大气中OH和臭氧等重要成分的浓度具有显著的调制作用，从而影响了大气化学系统进而产生了相应的气候效应。此外，较长的化学寿命和较大的浓度梯度，也使CO常被用作研究大气运动和污染物输送的示踪物，例如近年来在亚洲夏季风区上对流层—下平流层卫星观测到的CO等污染物积聚形成的“污池”现象(Park et al.，2008)，进一步揭示了亚洲夏季风在大气平流层—对流层交换过程中的重要作用。
大气对流层CO主要来自于含碳物质的不完全燃烧、生物活动和CH4氧化，通过和OH的化学反应被清除。大气平流层CO主要来自于CH4与O、Cl和OH等成分的氧化反应。同样，平流层中的CO也会与该区域较为富集的OH产生化学反应。大气平流层上部及大气中间层的CO主要来自于该层次大气中CO2的光解，因而中高层大气中的CO浓度较高(Hays and Olivero, 1970)。图1为Aura- MLS卫星观测(详细介绍见2.观测资料)南北纬82°之间、垂直方向215～0.1 hPa的2005～2010年CO浓度多年纬向平均分布。该图展示了地球大气中CO的平均分布状况。可以看出，大气中CO在垂直方向存在明显的浓度梯度分布。其中，热带地区大气对流层顶附近CO浓度较高，得益于热带地区旺盛的垂直向上输送过程。而相应的平流层中下部(100～10 hPa)CO浓度较低。自平流层上部开始，CO2的光解则使CO浓度急剧增大，在0.1 hPa高度平均浓度(本文所指浓度均为体积混合比浓度)高达0.5～1. 5 ppm(10−6，下同)。
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图 1 2005～2010年Aura-MLS CO浓度（ppb，10−9，下同）多年纬向平均分布Fig.1Zonal mean of Aura-MLS (Aura satellite，Microwave Limb Sounder) CO volume mixing ratio (VMR) during 2005–2010 |
在中层大气存在着极向极的大尺度环流(Shepherd，2007)，其上升支位于夏半球，下沉支位于冬半球。通过对具有中间层“属性”的大气成分(CO、H、NOx)的观测证明冬半球的下沉运动贯穿中间层—平流层，中间层的空气可下沉至平流层中部(Fisher et al.，1993；Filipiak et al.，2005；Engel et al.，2006)。这种季节性的下沉运动 在图1中表现为在平流层上部自赤道向高纬地区CO浓度的显著增加。基于地基CO的观测研究，Solomon et al.(1985)很早就提出将CO作为高层大气运动示踪物，尤其是高纬地区夏季的上升运动和冬季的下沉运动。此后CO被广泛用于研究中间层及以上大气的大尺度环流和平流层—中间层的垂直传输 (Manney et al.，1999；Allen et al.，2000；de Zafra et al.，2004；Lee et al.，2011)。
卫星观测是研究中层大气化学系统和动力结构的重要手段(吕达仁和陈洪滨，2003；陈洪滨，2009)。搭载于加拿大SCISAT-1卫星的傅里叶变换光谱仪(ACE-FTS)和美国Aura卫星的微波临边探测器(MLS)是目前仍在运行的两种卫星观测仪器，并已积累了较长时间的观测资料(详细介绍见2.观测资料)。我们在对2004～2008年的ACE-FTS的CO廓线资料进行分析时发现，冬春季节南北半球高纬地区有相当一部分廓线在平流层中部存在次峰值现象，采用Manney et al. (2007)提出的ACE-FTS与Aura-MLS的采样比较方法，使用Aura-MLS资料对这一现象进行了确认。此前Clerbaux et al.(2005)曾分析了ACE-FTS卫星观测数据前八个月的资料，文中的廓线图在平流层也展现了CO次峰值现象，但该研究并未就此现象给予进一步的详细分析。本文将利用ACE-FTS和Aura-MLS卫星观测数据，结合MERRA气象再分析资料，深入研究极区大气平流层CO次峰现象的时空特征及其形成机制。
大气化学实验(Atmospheric Chemistry Exper- iment，简称ACE)是由加拿大主持的一项地球大气卫星探测计划(Bernath et al.，2005)。隶属于ACE的卫星SCISAT-1于2003年8月12日发射，圆形极地轨道，高度650 km，倾角74°。SCISAT-1搭载的主要仪器之一是一个高光谱分辨率(0.02 cm−1)的傅里叶变换光谱仪(Fourier Transform Spectr- ometer，简称FTS)，工作波段750～4400 cm−1，通过太阳掩星方式探测南北纬85°之间、云顶至110 km高空范围内的大气温、湿和几十种大气成分垂直分布。ACE-FTS 的CO资料垂直分辨率为3～4 km。初期的数据验证工作和随后的伴随验证均表明，FTS对CO的观测误差很小，上对流层至40 km优于5%，40 km以上优于10%(Clerbaux et al.，2008)。本文将误差小于10%作为遴选数据的标准。
本文采用的ACE-FTS CO资料包括v2.2(2004年1月至2007年8月)版本和v3.0(2008年1月至2008年6月)版本，共12402条大气CO廓线。图2为ACE-FTS观测资料2004年1月至2008年6月所有廓线的全球分布图。该图显示，ACE-FTS 在中高纬度的观测密度比在低纬度大的多，这是由于ACE主要科学目标之一是研究高纬地区的大气化学、动力过程。
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图 2 2005～2010年Aura-MLS 2004年1月至2008年6月ACE-FTS 所有廓线观测点的全球分布Fig.2 Global scatter distribution of the geographical locations of ACE-FTS satellite observation from January 2004 to June 2008 |
微波临边探测器(Microwave Limb Sounder，简称MLS)是美国地球观测系统(Earth Observing System，EOS)Aura卫星载荷仪器之一(Waters et al.，2006)。Aura-MLS通过探测卫星轨道前方地球大气切线方向的热辐射对大气成分、温度和冰云等进行 观测。该卫星于2004年7月15日发射，近极地太阳同步轨道，高度705 km。Aura-MLS每天可获得多达3500条的CO廓线资料，范围覆盖南北纬82°之间，垂直可用范围215～0.0046 hPa，垂直分辨率3.5～5.0 km。本文所用的Aura-MLS CO卫星资料为第二级(Level 2)v3.3版。表1所列为MLS CO在不同高度上的水平分辨率、观测精度和系统偏差(Pumphrey et al.，2007； Livesey et al.，2008)。由于观测存在较大的随机误差，因此在使用Aura-MLS资料时要尽可能的采用多线平均以去除随机误差的影响。
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表 1 Aura-MLS CO资料参数(引自http://disc.gsfc.nasa.gov/) Table 1 Data information summary for Aura–MLS CO (quoted from http://disc.gsfc.nasa.gov/) |
本文所用的OH资料也来自于Aura-MLS v3.3版，资料的可用范围为32～0.0032 hPa，关于资料的分辨率、观测精度和系统偏差及数据质量控制详情可参阅Aura-MLS v3.3资料手册(http://disc.gsfc. nasa.gov/)和相关文献(Pickett et al.，2006)。
MERRA(the Modern-Era Retrospective analysis for Research and Applications)是GMAO(the Global Modeling and Assimilation Office)利用三维变分资料同化系统GEOS-5 DAS生成的气象再分析资料(Rienecker et al.，2011)，其特点是吸收了大量的卫星观测资料和辐射观测资料，并使用了一系列最新的物理过程方案和资料同化方法。MERRA资料采用同化模式水平分辨率0.67°×0.5°，垂直方向 72层，模式高度0.01 hPa。其产品分辨率因要素 而异，本文使用的风场资料即来自MERRA数据集，水平网格距1.25°×1.25°，垂直方向42层，垂直高度至0.1 hPa。
如前文所述，Aura-MLS的观测频次和空间覆盖范围均大于ACE-FTS，在对比两种卫星资料时，往往需要考虑如何从Aura-MLS数据中选择与ACE-FTS数据在观测时间和地点上较为一致的观测廓线。Manney et al.(2007)提出了一种较为可行的办法，即在ACE-FTS观测时间前后12小时，观测点南北各1个纬度之间、东西各8个经度范围内的Aura-MLS平均廓线被近似认为与该ACE-FTS廓线具有“同性质”。
本文采用Manney et al.(2007)提出的方法，对Aura-MLS和ACE-FTS卫星观测资料进行分析，并挑出两类卫星资料中具有“同性质”的廓线进行比较。图3显示了南北纬70°～80°之间的CO廓线在不同季节的分布特征。从该图中可以看到，ACE-FTS和Aura-MLS卫星观测数据均显示在南北半球冬春季节的平流层中部(约10 hPa)存在CO浓度次峰值现象，其中次峰值出现的位置和峰值浓度均有很好的一致性，而在夏秋季节则不具备这种特征。图3a、b显示北半球冬季(DJF时段)CO浓度的峰值高度出现在约8 hPa附近，峰值浓度约300 ppb；春季(MAM时段)时峰值高度略有下降，出现在约10 hPa高度，峰值浓度降为约180 ppb。图3c、d显示南半球冬季(JJA时段)峰值高度出现在约8 hPa，峰值浓度约420 ppb；而春季(SON时段)时峰值出现的高度没有出现明显下降的现象，仅峰值浓度下降为300 ppb左右。综合比较来看，相较北半球而言，南半球冬春季节平流层中部CO浓度廓线具有更显著的次峰值结构特征。
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图 3 Aura-MLS和ACE-FTS南北纬70°～80°不同季节CO浓度（ppb）垂直廓线族。MAM：3～5月；JJA：6～8月；SON：9～11月；DJF：12～2月Fig.3Comparisons of the CO concentration vertical profiles (ppb) located in latitudes 70–80 between Aura-MLS and ACE-FTS. MAM (Mar–Apr–May), JJA (Jun–Jul–Aug), SON (Sep–Oct–Nov), and DJF (Dec–Jan–Feb), respectively |
本文研究发现，冬春季节平流层中部CO浓度次峰现象不仅出现在高纬地区，甚至可扩展到南北纬50°附近，但是相对高纬地区，次峰现象在中纬地区出现的几率较低。而这一现象分别开始于2～3月份(北半球)和8～9月份(南半球)，即冬半球的晚冬初春季节。
利用卫星观测资料对南北半球极区大气平流层CO浓度分布进行2005～2010多年单日平均(图4)，结果表明当次峰值现象出现时，CO浓度分布具有在垂直方向上呈悬球状的空间分布结构，即在平流层的中部出现一个较大的CO富集区，随高度增加CO的浓度减少，在平流层顶附近时浓度又随高度增加。
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图 4 Aura-MLS CO 浓度(ppb)2005～2010年多年单日平均在不同高度上的水平分布。(a)2月14日北半球；(b)8月28日南半球。左起第一列：1.0 hPa高度；第二列：2.1 hPa高度；第三列：4.6 hPa高度；第四列：10 hPa高度Fig.4Distribution of daily mean CO mixing ratio (ppb) from Aura-MLS data (2005–2010) at different pressure levels for (a) the Northern Hemisphere on February 14 and (b) the Southern Hemisphere on August 28 s |
本节首先对2005～2010年南北半球高纬地区大气平流层CO浓度变化进行了分析，并具体以较为典型的2007年南半球冬春季节极区平流层CO的浓度变化为例，探讨CO次峰现象的形成机制。
图5展示了2005～2010年南北半球平流层中上部不同高度高纬至极地地区(纬度60°～82°之间)Aura-MLS CO平均浓度随时间的变化。在北半球(图5a)1 hPa高度上 CO的浓度峰值出现于11月至来年1月；而在南半球(图5b)1 hPa高度上CO的浓度峰值则出现于4月至9月，持续时间几乎是北半球的两倍，表明了南北半球平流层大气化学系统时空特征上的差异。相较于1 hPa高度，较低高度上的极区大气中也同样依次对应出现了CO的浓度峰值，但随高度下降该峰值发生时间相应延迟，同时峰值浓度减小，持续时间缩短。通过图5可以看出，南半球和北半球的大气平流层中上层CO浓度峰值都存在着显著的年际变化，其中北半球的峰值结构年际变化过程更为复杂，例如2005～2006年北半球极区冬季平流层顶CO浓度的表现为双峰结构，值得关注的是在此期间出现了近年来北半球最强的平流层爆发性增温过程(Manney et al.，2008)。平流层大气CO浓度是极低的，水平方向的输送不会引起极区CO浓度的显著上升，只有通过平流层以上大气的下沉过程才有机会造成平流层大气中CO浓度的上升，因此大气中自上而下的CO峰值浓度的递减和时间位相上的滞后是冬季中间层大气成分向平流层大气垂直输送过程的反映。
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图 5 南北纬60°～82°之间Aura-MLS CO平均浓度（ppb）随时间的变化：（a）北半球；（b）南半球Fig.5 Variation of the Aura-MLS CO mixing ratio (ppb) averaged over latitudes 60°～82°: (a) Northern Hemisphere; (b) Southern Hemisphere |
除了垂直输送过程(下文以S1表示)，高纬地区大气平流层中CO浓度变化还取决于其他几个因素：CO2的光解和CH4氧化，OH对CO的氧化清除，水平输送过程(以S2表示)，中括号表示该种大气成分的浓度，即存在以下关系：
图5显示在中间层—平流层垂直运动极弱的夏半年，平流层中的CO浓度极低且很稳定，这一较低的浓度水平主要是由CO2光解、CH4氧化和OH清除之间的化学平衡来维持的。冬春季节光照减弱，温度降低，极涡内的大气成分化学活性下降，来自中间层的下沉空气使极区CH4浓度降低(刘传熙等，2009)，ACE-FTS卫星资料分析结果显示这种下沉运动对CO2影响不大(具体表现为CO2在中层大气垂直浓度分布基本一致，图略)，因此可忽略CO2光解、CH4氧化对CO浓度变化的影响。OH的浓度很低，但是化学活性很强，其对CO的化学清除作用不可忽略。此外冬末春初时平流层极涡变弱并趋于崩溃，为极涡内外空气的交换创造了条件(Manney et al., 2009)。接下来本文将进一步分析S1、S2和OH浓度变化对极区平流层CO浓度的影响。此外，在大气平流层中O3对CO的作用比较微弱(Solomon et al., 1985；Minschwaner et al., 2010)，因此本文不针对O3与CO的相互作用展开深入讨论。
图 6a显示8月份平流层上部CO浓度基本保持不变，从9月初开始，平流层上部CO浓度迅速下降，并首次低于平流层中部的CO浓度，相应的廓线分析显示(图未给出)CO垂直分布出现次峰值现象，此后仅一个月时间，平流层上部(1 hPa高度左右)CO浓度便迅速降低并恢复至夏半年水平，而平流层中部(10 hPa高度左右)CO浓度峰值则一直持续至11月底。图 6b显示8～11月份高纬地区OH浓度整体处于稳步回升阶段。OH主要来自于光解反应，与太阳光照密切相关，OH浓度的回升与太阳直射点的南移相对应。但是平流层中部的OH浓度远低于上部(请注意图中为指数色标)，即使在11月末，平流层中部的OH浓度也只有约 0.01 ppb。图 6c显示8～11月份环南纬60°的西风大值中心随着时间推移向下移动，与CO浓度峰值的变化特征相对应。8～11月份平流层中下部始终维持西风环流，但是在九月中旬，平流层上部的西风环流逐渐转变为东风环流，结合温度场的变化特征(图未给出)，该过程对应了南半球高纬平流层的最后一次增温过程。图 6d为南纬60°经向风V北风分量的纬向平均随时间的变化，代表了中纬地区大气向极区大气输送的特征。与纬向风U的变化特征相比，经向风V的北风分量变化较为复杂，八月上旬和中旬平流层上部北风分量的分别出现两次异常加强，自9月初开始，北风分量持续增强，并在纬向风由西风环流转变为东风环流的同时V风速达到极大，这一变化与CO的浓度的变化密切对应。图 6e为南纬60°经向风北风分量的平均涡动V′ 随时间的变化，代表了中纬地区向极区大气涡动输送的变化(负值代表指向极区的涡动输送，正值相反)。V′与经向风V的北风分量的变化特征相似，但在平流层上部的变化幅度最大，而在平流层中下部变化幅度较小。综合对比以上分析可以发现，平流层上部CO浓度的急剧变化与纬向风的减弱及逆转、经向输送的增强和OH浓度的指数式增加相对应，而这些因素都能够影响到大气中CO的浓度并在冬春季节导致平流层上层CO浓度降低。与此同时，平流层中下部CO浓度的缓慢变化则与始终维持的西风环流、较弱的经向输送和极低的OH浓度相对应。
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图 6 2007年8～11月南半球高纬地区各要素随时间的变化：（a）南 纬60°～82°之间Aura-MLS CO的平均浓度（ppb）；（b）南 纬60°～82°之间AuraMLS OH的平均浓度（ppb）；（c）南纬60°纬向风U（m s-1）的纬向平均；（d）南纬60°经向风V（m s-1-1）北风分量的纬向平均；（e）南纬60°经向风V（m s-1）北风分量的平均涡动V'Fig.6 (a) The evolution of the mean mixing ratio of Aura-MLS CO (ppb) averaged in 60°S–82°S; (b) same as in (a), but for the Aura-MLSOH mixing ratio (ppb); (c) the MERRA U-wind (m s-1) averaged at 60°S; (d) same as in (c), but for the southward MERRA V-wind (m s-1); (e) same as in (c), but for the transient southward MERRA V-wind (m s-1). All figures are plotted from Aug to Nov, 2007 |
此外值得关注的是以CO的800 ppb(约0.5 hPa高度极区大气的平均CO浓度)等值线的变化来看，图 6a显示至少在八月初800 ppb等值线便开始 收缩，意味着此时中间层大气中的CO向下输送被减弱，因而削弱乃至切断了极区平流层CO的主要来源。
在ACE-FTS 和Aura-MLS 卫星观测数据CO廓线资料的分析中，我们发现冬春季节高纬地区大气平流层中部存在着CO浓度的次峰值现象，并对
这一现象出现的范围和时间进行了详细的分析。分析结果表明平流层CO次峰值现象具有显著的空间分布特性和季节变化特征，该现象主要出现在高纬地区，偶尔可扩展到南北纬50°附近，但是相对高纬地区，次峰现象在中纬地区出现的几率较低。通常这一现象出现于晚冬初春季节，其中北半球CO次峰现象相较南北球CO次峰现象持续时间较 短、强度较弱。当次峰现象出现时，相应时期大 气中CO的纬向平均呈现为悬球状的空间分布特征，即在极区大气平流层中部CO的浓度较高，而在平流层上部CO的浓度较低。
基于Aura-MLS 卫星观测CO资料，在综合分析了2005～2010年间平流层—中间层CO浓度变化的基础上，本文以2007年南半球冬春季节的CO 浓度变化为例，重点研究了在CO次峰结构形成过程中的相关因素，并深入探讨了各类相关动力传输过程和化学反应过程的作用机制。结果表明，平流层上部CO浓度的急剧减少与纬向风的减弱及逆转、经向输送的增强和大气中OH浓度的指数式增加相对应，而平流层中部CO浓度的缓慢变化则与始终维持的西风环流、较弱的经向输送和极低的OH浓度相对应。
在进行CO次峰现象的成因机制分析中，本文也同时考虑到CO2光解、CH4氧化等化学反应过程的影响。冬春季节光照的减弱和气温的下降，使极区的整个化学反应体系活性下降，因而可忽略CO2光解、CH4氧化对CO浓度变化的影响。值得关注的是与来自中间层CO一并下传的还有大量的氮氧化物NOx(Engel et al.，2006； Siskind et al.，2007)，而NOx在CH4氧化为CO的过程中则是不可或缺的。此外，我们发现中纬大气平流层偶尔也会出现CO次峰现象，而这一现象很可能与极涡的分裂、偏心有关，同时一些相应的动力过程诸如行星波的破碎、平流层爆发性增温等对CO分布变化存在着重要的影响。此外我们也发现南半球和北半球大气中间层向大气平流层传输过程持续时间及强度存在着显著差异，以及南、北半球大气平流层CO空间分布结构也存在着不同，这些都需要进行更深入的分析。结合更为细致和更长期的卫星观测资料分析结果，同时结合目前得到广泛应用的中层大气化学传输模式(田文寿等，2009)，将非常有利于未来对大气中CO浓度时空分布和变化特征与机制，展开进一步的研究工作。
致谢 本文所用卫星资料分别来自于NASA的Aura-MLS(http://disc. sci.gsfc.nasa.gov/Aura)和加拿大CSA的ACE-FTS(http://www.ace. uwaterloo.ca/index.html)，MERRA同化资料由NASA的GMAO(https://gmao.gsfc.nasa.gov/products/)提供，在此对上述机构一并表示感谢。两位匿名审稿人提出的宝贵意见，使本文增色不少，谨致以衷心的感谢。
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