2 广西壮族自治区环境保护科学研究院, 南宁 530022
2 Guangxi Research Institute of Environmental Protection, Nanning 530022
臭氧(O3)是大气中的微量成分之一,是一种重要的光化学氧化剂,它对于全球气候和环境有重要影响。约90%的O3集中在平流层(10~30 km),10%在对流层。平流层的O3通过吸收紫外线进行光化学反应,进而在大气中发生热化学过程,从而维持地球温度。O3的光解物中,电子激发态原子氧可生成OH等重要自由基,从而活跃了大气中的化学反应过程。对流层的O3是重要的温室气体,也是强氧化剂,它会导致肺功能减弱和组织损伤,对人的身体健康产生危害。
中国最大的高原青藏高原,因在全球高原中海拔最高而被称为“世界屋脊”(叶笃正等, 1979)。作为世界大尺度山地之一,青藏高原地势高,大气干洁,辐射强,被抬高的地表面通过吸收太阳辐射并加热其上部的大气,在对流层中形成较周围温度高的热源,易产生强烈的对流和涡旋,使物质向上输送,因而对大气环流及区域性气候有重要影响。(叶笃正等, 1979)。
Zhou and Luo(1994)分析了搭载在Nimbus-7卫星上的TOMS(Total Ozone Mapping Spectrometer)得到的数据,发现青藏高原存在一个O3低谷,并且呈不断加深的趋势。基于TOMS数据,周秀骥等(1995)和Luo et al.(1996)进一步提出,6~9月,青藏高原O3比中国同纬度地区低20~30 DU[多布森单位(Dobson unit,简称DU),为了描述大气中臭氧的密度,规定在一个标准大气压下,温度为273 K的条件下,10 μm厚度的臭氧层为一个多布森单位]。大气O3的变化涉及大气动力学、辐射和光化学之间极其复杂的相互作用过程。基于TOMS数据以及二维和三维化学传输模式,Liu et al.(2001, 2003)推测,青藏高原O3低谷与南亚高压有关。即夏季,在青藏高原热源导致的强烈的上升气流和南亚高压导致的对流层下部的大气辐合以及平流层大气辐散的共同作用下,青藏高原周围数百公里范围上,包括O3在内的污染物在对流层下部汇聚,经由强烈的上升气流输送至平流层,稀释了平流层O3的浓度;同时,平流层含有高浓度O3的空气在南亚高压的影响下向四周幅散,从而造成了青藏高原O3低谷的形成。基于相同的卫星资料,邹捍和郜永琪(1997)发现全球三个大尺度山地(青藏高原、落基山脉和安第斯山脉)上空均存在O3总量的亏损,各月O3总量均低于同纬度其他地区,其中,青藏高原上空O3亏损最为明显。因此提出,大尺度山地由于太阳辐射导致的热源抬高对青藏高原O3低谷的形成具有重要影响。杨景梅和邱金桓(2009)研究表明,青藏高原O3低值区的产生是由动力输送过程和光化学反应共同作用的结果,其中动力输送过程为主要因素。周秀骥等(2004)提出,青藏高原大气O3的变化是在特殊的背景条件下大气动力、物理和化学作用的综合结果,要完全弄清楚还需进一步深入研究,形成青藏高原O3低值区可能还另有原因,比如大气化学非均相反应和青藏高原云的特征都有着某种的关联。迄今为止,研究结果表明青藏高原O3低谷的成因主要有三个:大气的动力传输、高原的大尺度山地作用和大气化学反应,其中大气的动力传输起主要作用。但目前,对于大气化学反应对青藏高原O3低谷的成因之间的关系研究较少。
光化学反应在很大程度上影响着O3的浓度。而在O3参与的众多大气化学反应中,氮氧化物(NOx,包括NO和NO2)对O3浓度的影响十分重要。NOx是判断大气污染程度的重要指标之一,对人类健康以及大气环境有着重要影响。Crutzen(1970) 研究发现,NOx在O3的形成和氮氢化合物的光化学反应中起着关键作用。在对流层,作为O3的重要前体物,NOx是影响O3浓度变化的重要因子之一。O3的浓度变化与其前体物NOx和挥发性有机物(VOCs)有密切联系,常采用VOCs与NOx的浓度比值来判断O3生成受VOCs控制还是受NOx控制。一般而言,城市等污染较严重地区的O3生成主要受VOCs控制,而乡村等较清洁地区的O3生成主要受NOx控制(唐孝炎等, 2006)。因而在青藏高原地区,NOx对O3的浓度变化有重要影响。
NOx的排放源多种多样,且有很强的地域特色。Delmas et al.(1997)列出了全球NOx源的排放清单,主要有生物质燃烧、化石燃料燃烧、土壤微生物分解以及闪电放电;全球约有70%的NOx来源于人为排放源,其中50%的NOx来自于化石燃烧,约20%来自于生物燃烧;30%来源于自然源,主要是闪电产生和土壤排放。闪电对对流层上部NOx的贡献大于50%(Seinfeld and Pandis, 1998)。闪电是高电压大电流的快速放电过程,其放电通道的高温、高压可迅速引起氮氧分子被完全电离,产生的氧离子和氮离子先生成一氧化氮(NO),之后NO与氧离子生成NOx(Borucki and Chameides, 1984)。由于对流层上层NOx的生命周期较长,所以能长时间地参与一系列光化学反应,对对流层O3以及OH自由基的浓度有着重要影响。青藏高原闪电和对流层NOx在时空分布上有良好的一致性,闪电活动是青藏高原对流层NOx的主要来源,闪电产生的氮氧化物(LNOx)占当地总NOx的比例年均达50%,尤其是春、夏季,高达65%~80%(Guo et al., 2016, 2017)。这表明LNOx和青藏高原O3低值区的成因之间可能有一定的联系。因此,本文使用卫星资料,分析对比了青藏高原和长江中下游地区O3和二氧化氮(NO2)的分布特征以及闪电和NO2的相关性,讨论了LNOx对青藏高原O3低谷区的影响,这对于进一步认识青藏高原O3低谷的成因和维持有一定的意义。
2 资料介绍本文采用的闪电资料是美国全球水资源和气候中心(GHRC)提供的2.3版本低分辨率的月均值(LRMTS)格点资料,由星载光学瞬变探测器(Optics Transient Detection,简称OTD)和闪电成像仪(Lightning Imaging Sensor,简称LIS)观测获取,探测总闪,分辨率为2.5°×2.5°。LIS安置在热带降水监测卫星(Tropical Rainfall Measuring Mission,简称TRMM)上,它是于1997年11月28日发射的非太阳同步圆形轨道卫星,轨道倾角35°,高度350 km。LIS一天绕地球约16圈,空间分辨率为5 km,采用128×128像素点的CCD(Charge Coupled Device)阵列,获取图像的时间刷新率为2 ms,探测时间每次80 s,视野为580 km×580 km,采用多种特殊的滤波技术将闪电信号从白天很强的背景光中检测出来,能够观测到全球热带区域的闪电活动情况。LIS在夜晚和白昼的探测效率为93%±4%和73%±11%(Boccippio et al., 1999)。
文中采用的NO2资料是由荷兰皇家气象研究所(TEMIS)提供的NO2气体垂直柱浓度(Vertical Column Density,简称VCD)二级月均值产品,O3资料是由TEMIS提供的O3总柱浓度同化资料(Assimilated Total Ozone)二级月均值产品,二者均通过全球O3监测实验仪(OMI)观测得出,OMI是美国国家航空航天局(NASA)于2004年7月15日发射的Aura地球探测系统卫星上携带的四个传感器之一。该探测仪由荷兰、芬兰与NASA合作制造,是GOME(Global Ozone Monitoring Experiment)和SCIAMACHY(Scanning Imaging Absorption Spectrometer for Atmospheric Cartography)的继承仪器,有三个通道,波长范围270~500 nm,轨道扫描幅是2600 km,平均光谱分辨率0.5 nm,空间分辨率是13 km×24 km,一天覆盖全球一次,主要监测大气中的O3柱浓度、气溶胶、云、表面紫外线辐射及其他痕量气体。本文选取的OMI卫星产品为NO2 VCD月均值数据(单位:1013 molecular cm−2,以下简写为1013 molec cm−2)和TOC(Total Ozone Column)同化资料月均值(单位:DU)和廓线数据,均是利用OMI卫星观测到的数据资料经过化学模式TM5再分析订正后的格点化资料。
本文选取三种资料的时间范围是2005年1月至2013年12月,廓线数据的时间范围是2008年1~12月。
3 青藏高原及同纬度地区O3时空分布特征由图 1可见,中国O3浓度空间分布存在自北向南逐渐递减的明显的纬向差异,其中,东北地区为高值区,其O3浓度最高时可达400 DU以上,南部沿海地区及中国青藏高原南部为低值区,其O3浓度最低时在250 DU左右,这与前期一些研究相吻合(Zhou and Luo, 1994;韦惠红和郑有飞,2006;王跃启等,2009;杜君平等,2014)。春季和冬季(本文定义3~5月为春季,6~8月为夏季,9~11月为秋季,12、1、2月为冬季)高纬度的浓度较大,而冬季低纬度的浓度最小,这导致春季和冬季,尤其是冬季的纬向差异最明显。夏秋纬向差异略小,其中夏季最小。杨景梅和邱金桓(2009)研究表明,中国O3浓度的纬向差异与太阳辐射的纬度差异、季节变化和光化作用变化有关,中国东北地区O3浓度高值区的产生是平流层准定长行星波作用的结果。为了更明确地了解青藏高原的O3时空分布,本文选取与青藏高原纬度相同的长江中下游地区进行对比分析。对比图 1中A区和B区浓度分布可知,青藏高原的TOC总体明显低于长江中下游地区,特别是在夏季和秋季,与同纬度地区相比较,形成了一个明显的O3低谷区,最低可至250 DU以下,比同纬度周边地区低约15 DU。春季也存在一个较弱的O3低值区域。而同纬度长江中下游地区的TOC呈东北高,西南低的分布特征,且季节分布与青藏高原相似,同样为冬、春季较高,夏、秋季较低的分布趋势,与Chen et al.(2014)的结论一致。
结合图 2和图 3可以看出,青藏高原和长江中下游地区的TOC月均值分布趋势基本相似,均表现为春、夏季较高,秋、冬季较低的特征。不同的是,长江中下游地区秋、冬季平均值相当,而青藏高原秋季平均值低于冬季。此外,青藏高原和长江中下游地区TOC的峰值均出现在4月,分别为约285 DU和约300 DU。自4月以后,青藏高原和长江中下游地区TOC均开始下降,青藏高原的一直要下降到12月,达到谷值,约为255 DU,而长江中下游地区的下降较缓慢,一直降到10月份,达到谷值,约为265 DU。青藏高原的在夏季时的下降趋势(约为每月15 DU)比长江中下游地区(约为每月7 DU)略快,而在秋季时二者TOC的下降趋势均为约10 DU。青藏高原TOC值在1月份略大于长江中下游地区,2月份基本和长江中下游地区相当,其他月份均低于同纬度的长江中下游地区,O3浓度差值在6~8月达到了最高峰(11~15 DU;图 4)。从季节来看,两个地区的O3浓度差最大值出现在夏季(6~8月),其次是春季(3~5月)和秋季(9~11月),冬季的O3浓度差值最小(图 4)。
由图 5可见,中国的NO2 VCD分布有很大的地域差异,华北地区以及华东沿海地区的NO2 VCD较高,而东北地区和西部地区的NO2 VCD较低。青藏高原的NO2 VCD分布十分均匀,属于低值区,比同纬度地区的长江中下游地区低1~2个量级。
结合图 5、图 6和图 7可以看出,青藏高原与长江中下游地区的NO2 VCD逐月分布和季节分布有很大差异。青藏高原的NO2VCD基本表现为夏高冬低的变化趋势,峰值出现在6月,约为1.15×1015 molec cm−2,谷值出现在2月,约为5.8×1014 molec cm−2,夏季约是冬季的2倍。而长江中下游地区的NO2 VCD季节波动较大,表现为冬高夏低的分布特征,峰值出现在1月,约为2.5×1016 molec cm−2,谷值出现在7月,约为5×1015molec cm−2,冬季约是夏季的5倍。其峰值比青藏高原峰值大一个量级,其谷值也是青藏高原峰值的几倍。
张兴赢等(2007)和Guo et al.(2016, 2017)分析表明,这主要是由于我国人口分布以及经济交通发展不平衡导致的。人为活动对对流层NO2排放有着很大的影响,尤其是省会、直辖市等更为发达的城市,例如长江中下游地区,这些地区的工农业以及经济较发达,且人口密集,交通发达,汽车、火车以及飞机等交通设备的尾气以及工农业废气排放较多,所以人为造成的氮氧化物排放较多。夏季对流和湍流活动活跃,利于NO2 VCD扩散和输送,而冬季温度较低,对流和湍流活动最弱,不利于大气扩散,所以冬季为峰值,夏季为谷值。而同纬度青藏高原由于工业以及经济发展较为落后,人口分布较为稀疏,工农业以及交通运输业等的尾气及废气污染较少,因而人为的氮氧化物排量很少。而在拉萨、西宁等地,人口较多,交通运输业和工农业的发展程度与青藏高原其他地区相比要高一些,人为活动排放的NO2产量所占比重较多,因此是青藏高原对流层NO2排放量的高值区,但整体而言,青藏高原NO2排量很少,基本来源于自然排放,自然源主要是闪电和土壤排放,而其中闪电居多,且这两者随季节变化都是夏高冬低(Lin, 2012),因而青藏高原NO2在夏季达到峰值,在冬季达到谷值。由此可以认为,青藏高原的NOx月变化可近似代表LNOx的月变化趋势。
从图 7可见,青藏高原和长江中下游地区闪电密度都呈现夏高冬低的趋势,这是因为闪电主要发生在暖而湿的季节,夏季时气温高,对流活动强烈,闪电活动多,冬季由于气温低,几乎没有强烈的对流活动发生,因而几乎没有闪电。Guo et al.(2016)分析指出,青藏高原春季LNOx占总NOx排放量最大(约80%),夏季次之(约65%),而长江中下游地区夏季LNOx占总NOx排放量最大(约10%),春秋较小(约2%~3%)。图 7中,青藏高原的NO2 VCD季节变化特征和闪电活动一致,而且峰值的年际变化也有很好的吻合;长江中下游地区的NO2 VCD的季节变化特征和闪电活动刚好相反,为冬高夏低。这更进一步表明了,青藏高原人为活动导致的NOx产量较小,对流层NOx总排放量主要受自然排放源影响,而在自然排放源中,大部分NOx来源于闪电放电,闪电可以作为氮氧化物变化的敏感指示剂,而长江中下游地区的变化主要与人为活动排放以及大气传输有关,闪电活动产生的氮氧化物所占比重较小。这与张兴赢等(2007)的研究结果也相一致。
5 青藏高原臭氧低谷与闪电产生氮氧化物的关系由图 8可知,青藏高原的NO2 VCD在夏季6月左右达到峰值,而谷值则在12月和次年1~2月时间范围内波动,并且逐年缓慢升高;O3在春季4月左右达到峰值,并在冬季12月左右达到谷值,O3的峰谷值提前于NO2 VCD的约两个月。O3峰值波动较大,其中2005~2008年以及2011~2013年呈下降趋势,2008~2010年呈上升趋势,而2010和2011年基本持平。由图 9a和b可知,青藏高原和长江中下游地区的O3浓度季节垂直分布相似,9 km左右以下,春夏季O3值高于秋冬季,其中春季高于夏季,秋季高于冬季;9~20 km左右,夏秋季O3值低于冬春季,其中夏季低于秋季,春季低于冬季。不同的是,对流层中下部(约9 km以下)青藏高原O3浓度的季节变化比长江中下游地区的小;对流层上部(约10~14 km)青藏高原夏秋季与冬春季的O3差值相较于平流层下部(约14~20 km)要小,而长江中下游地区所对应的O3差值基本不变。根据图 4可知,5~9月青藏高原与同纬度长江中下游地区的TOC差值持续为负,其中6~8月的负值达到最大,因而本文在图 9c中选取5~9月和6~8月的臭氧廓线进行对比分析。由图 9c可见,5~9月份,青藏高原和长江中下游地区间的O3差值垂直分布差异在不同高度各不相同。6~7.5 km,O3差值为负,且逐渐减小;7.5~9.5 km,O3差值为正,并在8 km左右达到极值;9.5~20 km左右,O3差值为负,并在10 km和17 km处达到极大值,在13 km左右达到极小值;20 km以上,O3差值为正。此外,在14~20 km处,6~8月O3差值明显大于5~9月,说明夏季青藏高原和同纬度长江中下游地区间的O3差值最大,O3低谷最深,与图 4相符。
青藏高原6~16 km为南亚高压控制范围,在垂直方向上,在青藏高原夏季有强烈上升气流将对流层O3及其前体物向平流层输送;在水平方向上,气流在对流层中下部从周边地区向青藏高原辐合,同时在平流层下部从青藏高原向四周幅散(周秀骥等,2004)。在6~7.5 km,此高度范围位于对流层下部,春夏季长江中下游地区人为活动造成O3的前体物大量排放,导致长江中下游地区比青藏高原的O3浓度高很多。在7.5~9.5 km,青藏高原的O3浓度比长江中下游地区大,而青藏高原NOx浓度较低且主要受自然排放源即闪电的影响,此高度为青藏高原云闪高度范围(约350 hPa;郭凤霞和陈聪,2012),闪电放电瞬间能产生大量的NOx,根据漏嗣佳等(2010)的研究,青藏高原VOCs和NOx比值较大,O3处于NOx控制区,O3浓度随NOx浓度升高而升高。其次,南亚高压的低空辐合作用使青藏高原周边一定量O3及其前体物向青藏高原汇聚。漏嗣佳等(2010)研究表明,长江中下游地区NOx浓度较大且主要受人为活动影响,VOCs和NOx比值较小,其大部分地区O3处于VOCs控制区,O3浓度随VOCs浓度升高而升高。而VOCs主要源于近地面排放,且生命周期很短,对流层中上部浓度非常低,导致长江中下游地区对流层中上部O3浓度较低。因此,LNOx和南亚高压的共同作用导致该高度上青藏高原O3含量比同纬度同高度地区高,青藏高原和长江中下游地区的O3差值为正值,且在8 km(350 hPa)左右达到极值。在青藏高原夏季对流层上部11~14 km,闪电产生的NOx,经由南亚高压的强上升气流向上输送并通过一系列化学反应生成O3(Noxon, 1976),O3随LNOx增多而增多。郭凤霞和陈聪(2012)和李庆等(2005)均得出,在青藏高原夏季200 hPa左右存在一个NO2极大值区,这正好与O3差值负值极小值区(图 9c:10~14 km左右)相对应,可见,在这一高度范围,LNOx是造成青藏高原和长江中下游地区的O3浓度差减小至极小值的主要因素。在14~20 km左右,此高度位于平流层下部(150~60 hPa),NOx和O3之间的光化学净反应为0(唐孝炎等,2006),因此NOx浓度的变化对O3影响不大,青藏高原O3浓度的变化在南亚高压的影响下主要受上升气流和平流层辐散的影响而不断减少,且比对流层上部O3减少的量大,由此造成了明显的O3差值负值区,即为O3低谷极大值区,这与周秀骥等(2004)的研究一致。
图 10给出了上述分析的概念图。根据上述分析可知,在对流层上部到对流层顶(6~14 km),青藏高原O3的浓度变化主要受到LNOx和南亚高压的双重影响,LNOx使O3含量升高,南亚高压使之减少,总体呈减少趋势;而在平流层下部(14~25 km),O3浓度的变化主要受南亚高压的影响而不断减少,且比对流层上部O3减少的量大。因此,青藏高原夏季对流层LNOx浓度的大幅度上升造成对流层O3的浓度的大量上升,对O3的大量耗散起到了一定的补偿作用,抑制了O3低谷的进一步深化。这与周秀骥等(2004)研究得出的对流层光化学反应对O3低谷有补偿作用这一结论相一致。
本文根据2005~2013年OMI卫星提供的NO2 VCD、TOC和O3廓线数据以及OTD/LIS总闪数据,通过与长江中下游地区作对比,对青藏高原O3低谷的形成和变化特征及其与LNOx的关系进行了分析,得出了以下结论:
青藏高原O3低谷在春季开始形成,夏秋季达到最深,最后在冬季消失。长江中下游地区O3呈东北高,西南低的分布趋势,季节分布与青藏高原相似,总体偏高。青藏高原TOC值在3~12月均低于同纬度的长江中下游地区,二者的O3浓度差值在6~8月达到峰值(约15 DU)。
青藏高原NO2 VCD总体较小,其季节变化和闪电频次的大体相似,均表现为夏高冬低的分布特征,主要源于闪电放电。长江中下游地区NO2 VCD值较高,其季节变化和闪电相反,表现为夏低冬高的分布特征,主要源于人为排放。
受南亚高压的影响,青藏高原夏季O3浓度总体呈减小趋势,但其与同纬度长江中下游地区O3浓度差异的大小和成因在不同高度各不相同。在对流层中上部,青藏高原因强雷暴天气导致LNOx浓度升高并随强上升气流向对流层顶输送,同时通过光化学反应使O3浓度增加;其次,南亚高压在低空导致青藏高原周围地区的O3及其前体物向青藏高原辐合,使O3浓度增加。二者的共同作用使青藏高原和同纬度地区的O3浓度差较小,减轻了O3的耗散,抑制了O3低谷的进一步深化。在平流层下部,LNOx对此高度O3浓度的变化影响不大,O3浓度主要受南亚高压的影响向四周辐散,O3浓度减小量较大,青藏高原和同纬度地区的O3浓度差较大,O3低谷较深。
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