1 引言
近年来，我国经济发展迅猛，工业化和城市化进程加快。然而前期粗放型、高消耗和高污染的发展方式（Huo et al.,2014;Qi et al.,2017），对环境“欠账”严重，导致大气污染问题突出。珠三角、长三角、京津冀等（Zhang et al.,2008；Zhou et al.,2010;孙业乐，2018）区域性复合型污染事件频发，对人们的身体健康造成巨大威胁（Cao et al.,2005），引起了专家学者的广泛关注及讨论（吴兑，2012;张小曳等，2013；贺泓等，2013）。
尤其是2013年1月，我国中东部出现了长时间、高强度的灰霾事件，席卷了我国中东部、东北及西南共计10个省市区，受害人口高达8亿以上，其中北京细颗粒物（PM2.5）小时浓度最高超过600 μg/
m3 （贺泓等，2013;王自发等，2014）。同年，国家从顶层设计，在战略高度上启动了大气污染防治行动计划（2013-2017），向灰霾和PM2.5污染宣战。河北省是全国主要能源供应基地，煤炭、钢铁、水泥、石化等企业众多，聚集于石家庄、邢台、邯郸等城市。高强度的大气污染物排放、复杂的排放环境等使得河北省成为污染的重灾区。目前对河北省大气污染特征及成因的研究上，大都以区域（Huang et al.,2017）、省域（Wang et al.,2014）及单个地级市（Meng et al.,2016；Qin et al.,2017）为主要空间尺度，而针对更高空间分辨率—小城市上的研究尚少。这些小城市聚集着大量规模下的工业企业，亦是污染排放的重灾区，是不能忽视的重要排放源。明晰小城市的大气污染特征及成因，对区域联防联控有重要意义。
邢台市位于河北省南部，西依太行山与山西省毗邻，东邻京杭大运河与山东省相望，北连石家庄、衡水，南接邯郸。邢台市在全国74个重点城市空气质量排名靠后，大气污染不容乐观。沙河市为县级市，隶属于邢台市，是我国的玻璃城，在此生产的玻璃占全国平板玻璃总量的近20%，产能居全国之首。2017年，国家启动了大气重污染成因与治理攻关项目，经过一系列努力京津冀及周边地区空气质量显著改善。沙河市的PM2.5、PM10、N
O2 等各项空气主要污染物也均有不同幅度降低，但污染仍较重，在邢台区县空气质量排名靠后。基于此，本研究使用沙河市3个省控站点冬季的环境监测资料，分析主要污染物的时间变化、空间分布特征和污染来源，初步揭示大气污染成因，为进一步改善沙河市环境状况，制定合理、经济的环保措施提供一定的参考依据。
2 材料及方法
2.1 观测站点及观测仪器
3个省控监测站分别为市政府站点（114.5098°N，36.8613°E）、司法局站点（114.5248°N，36.8820°E）、宣传文化中心站点（简称宣传中心）（114.5136°N，36.8734°E）（见图1）。3个省控站点位于沙河市东南角，彼此相距1.4～2.5 km。沙河市冬季盛行北风，在3个站点上风位（东北方位）6 km处聚集着大量玻璃企业。3个站点可表征本地企业排放对空气质量的影响，因此拟采用此3个站点的监测数据作为研究基础。
观测时段为2017年12月1日至2018年2月27日。PM2.5、PM10、
O3 、NO2 、SO2 和CO质量浓度及气象数据均来源于河北省沙河市环境监测（市政府、司法局和宣传文化中心）站点的连续观测资料（小时值）。其中，PM2.5和PM10监测仪基于β射线法，SO2 和O3 基于紫外吸收法，NO2 基于化学发光法，CO基于气体相关滤波法。2.2 潜在源贡献因子分析法
潜在源贡献因子（potential source contribution function,PSCF）分析法是一种基于条件概率函数发展而来的一种判断污染源可能方位的方法（Begum et al.,2005；王爱平等，2014；朱书慧等，2016），其定义为经过某一区域的气团到达观测点时对应的某要素值超过设定阈值的条件概率（记为PSCF）。将研究区域划分为一定分辨率的若干个网格（i，j），对研究的要素（本研究为PM2.5）设定一个阈值（本研究分别设置了0、75、150 μg/
m3 3个阈值），当轨迹所对应的要素值高于这个阈值时，认为该轨迹是污染轨迹，PSCF计算式为其中，
PSCF的误差会随着网格与采样点的距离增加而增加（王爱平等，2014），当nij较小时，会有很大的不确定性。为了降低这些特殊网格对于计算结果的影响，引入权重系数Wij来降低PSCF 的不确定性（Hopke et al.,1995;Xu and Akhtar,2010），记为WPSCF（weighted potential source contribution function,WPSCF）：
其中
其中nave为每个网格的平均轨迹端点数。
2.3 浓度权重轨迹分析
PSCF算法反映的是网格对受点污染程度的贡献大小，不能区分相同PSCF值的网格对观测点污染程度贡献的大小，即网格内轨迹的要素值高出设定阈值的程度范围。而浓度权重轨迹（concentration weighted trajectory,CWT）分析可以通过计算轨迹的权重浓度定量给出每个网格的平均权重浓度（Hsu et al.,2003；朱书慧等，2016），反映不同网格区域对研究区域的污染程度贡献。同时也引入权重系数
其中，Cij为网格（i，j）的平均权重浓度，l是轨迹，M为网格（i，j）内的轨迹数，Ct为轨迹l经过网格（i，j）时对应的受点PM2.5质量浓度，τijl为轨迹l在网格（i，j）所停留的时间。
3 结果与讨论
3.1 污染物浓度特征分析
3.1.1 站点污染物浓度水平
图2为观测时段内沙河市3个省控站点PM10、PM2.5、S
O2 、NO2 、CO等主要污染物的时值浓度盒须图。图2所示，3个监测站点的污染物浓度有所差异。市政府、司法局、宣传中心的ρ(PM2.5)、ρ(PM10)均值分别为118.0、121、135 μg/m3 和188、193、217 μg/m3 ，均以宣传中心最高。ρ(SO2 )和ρ(CO)由高到低依次为市政府、宣传中心、司法局。3个站点SO2 与CO的Pearson相关系数分别为0.71、0.76、0.71，这表明3个站点均受含硫燃料的不完全燃烧影响。市政府、司法局、宣传中心的ρ(NO2 )均值分别为65、69、59 μg/m3 。3.1.2 站点污染物浓度日变化特征
3个监测站点PM10、PM2.5、S
O2 、NO2 、CO等主要污染物的浓度日变化见图3。图3所示，3个监测站点的PM10、PM2.5日变化趋势相同，均呈现“双峰”特征，第一个峰出现在10:00（北京时间，下同）左右，谷值出现在15:00前后，第二个峰值出现在23:00前后。00:00至19:00，司法局站点PM2.5浓度一直高于市政府，而19:00后两者浓度基本持平，表明夜间司法局站有更强烈的排放源。宣传中心站点的ρ(PM2.5)、ρ(PM10)均最高，而ρ(NO2 )、ρ(SO2 )较低，表明宣传中心站点受颗粒物直接排放的影响更大。
图3 2017年冬季沙河市3个监测站点主要污染物（a）PM10、（b）PM2.5、（c）S
O2 、（d）NO2 、（e）CO浓度日变化Fig. 3 Diurnal variations of principal atmospheric pollutants (a) PM10, (b) PM2.5, (c) S
O2 , (d) NO2 , and (e) CO concentrations at three observational sites in Shahe in the winter of 20173个站点的S
O2 变化趋势较为一致，浓度由高到低依次为市政府、宣传中心、司法局。10:00出现第一个峰值，推测为沙河市的SO2 主要来自企业的高架排放，夜晚大气较稳定、SO2 逐渐累积，并在混合层顶上形成残留层（许波等，2017），日出后边界层的内部扩散增强，SO2 残留层迅速向地面传输，在10:00前后混合均匀。随后太阳热力作用加强，大气更不稳定，对SO2 的稀释扩散和水平输送作用增强，使得低层大气SO2 浓度降低（孟晓艳等，2009）。17:00以后气象条件不利与大气扩散，加之取暖源排放开始增大，SO2 积累到22:00左右达到第二个峰值。N
O2 的变化上，3个站点在8:00左右出现小峰值，可能源于早交通高峰。夜间由于太阳辐射的消失，NO2 的光解反应停止（徐鹏等，2014），同时边界层下降、晚高峰排放的累积，因此造成夜间NO2 的高值。在15:00左右出现的谷值，可能也和此时段NO2 向亚硝酸（HNO2 ）的转化有关（Clapp and Jenkin，2001）。对于CO，3个站点的日变化趋势基本相同。00:00至05:00，CO 浓度维持在中游水平。06:00城市生活开始，CO累积，至10:00前后出现峰值。随着太阳辐射增强，大气边界层上升，CO浓度下降，在16:00前后出现谷值，与在北京观测到的结果类似（刘希文等，2014）。
3.1.3 三个站点污染物浓度比值特征分析
PM2.5与PM10的浓度比值表示颗粒物中细颗粒物的比例，体现人为源排放细粒子的贡献。ρ(S
O2 )/ρ(NO2 )可在一定程度上指示燃煤和机动车排放的相对重要性。表1给出了不同空气质量指数下各站点的ρ(PM2.5)/ρ(PM10)和ρ(SO2 )/ ρ(NO2 )值。表1 2017年12月至2018年2月3个站点PM2.5与PM10、SO2与NO2质量浓度比值的平均值
Table 1 ρ(PM2.5)/ρ(PM10) and ρ(S
O2 )/ρ(NO2 ) at three observational sites in Shahe from Dec 2017 to Feb 2018污染等级 监测站点 平均值 ρ(S O2 )/ρ(NO2 )ρ(PM2.5)/ρ(PM10) 优良 市政府 1.1901 0.5338 司法局 0.7379 0.4114 宣传中心 1.0786 0.4757 轻度 市政府 1.0888 0.5698 司法局 0.7778 0.5597 宣传中心 1.1432 0.5404 中重度 市政府 1.1092 0.6738 司法局 0.8463 0.7051 宣传中心 1.3924 0.6738 整个观测期间，ρ(PM2.5)/ρ(PM10)均值为0.57，低于成都冬季的0.85（Li et al.，2015），与南京（贾梦唯等，2016）、邯郸（许亚宣等，2015）较为接近。清洁天时3个站点ρ(PM2.5)/ρ(PM10)在0.41～0.53，当污染加重，比值也增加，最高至0.71，表明污染过程中二次粒子的化学转化对细颗粒物浓度的影响增大。
2017年12月至2018年2月3个站点ρ(S
O2 )/ρ(NO2 )均值为1.05，同时期北京值为0.21、重庆为0.22、邯郸为0.81、邢台为0.71（数据来自环保部数据中心http://datacenter.mep.gov.cn/[2018-04-16]），与重庆2012年冬季值相同（徐鹏等，2014），高于西安2016年均值0.52（朱常琳等，2017）。中重度污染等级下，3个站点ρ(SO2 )/ρ(NO2 )均值为1.12，同样污染等级下兰州市2002～2011年的均值为1.59（赵敬国等，2015）。截止2017年6月底，北京、重庆汽车保有量分别为555万、350万辆，而沙河市作为县级市，汽车保有量远低于北京、重庆等大城市。沙河市作为典型的工业城市，煤炭是其主要的消费能源。因此ρ(S
O2 )/ρ(NO2 )偏高，燃煤对污染的贡献高于机动车排放。同时随着污染加重（如表1所示）， ρ(SO2 )/ρ(NO2 )呈升高的趋势，表明污染期间燃煤的贡献升高。3.2 污染物空间分布特征
3.2.1 污染物条件概率分布
条件概率函数（conditional probability function，CPF）可展示污染物高浓度下的主导风向，并给出条件概率：
其中，
图4 2017年冬季沙河市3个监测站点（司法局、市政府、宣传中心）主要污染物90%分位浓度（右上角数值，单位：μg/
m3 ）的概率分布（填色；半径为风速，单位：m/s）Fig. 4 Probability distributions of mass concentration above the 90th percentiles for principal atmospheric pollutants (values right top, units: μg/
m3 ) at three observational sites (SFJ, SZF, and XCZX) in Shahe in the winter of 2017 (shadings; radius are wind speeds, units： m/s)市政府站点高浓度的PM2.5、PM10和N
O2 由偏北风主导，司法局站点和宣传中心站点分别由西北风和东北风主导。污染物均在北方位展现出高浓度特征，表明监测站点北方可能有颗粒物和NO2 的排放源，与沙河市玻璃企业分布特征相似（如图1b）。玻璃制造过程中的玻璃熔窑烟气、原料处理含粉尘废气、熔化工段和切装工段产生的含尘废气，以及无组织粉尘排放等，均会产生颗粒物。玻璃制造工艺中常在配合料里引入一定量的硝酸盐，导致氮氧化物的产生。另一方面，企业生产过程中需交通工具（多为重型卡车）为运输载体，也排放氮氧化物。玻璃企业产生的污染物可能对监测站点有一定影响。3.2.2 污染物空间相关性
使用高斯核函数对风向和径向变量（风速）加权，分别计算3个站点N
O2 和SO2 、CO和SO2 的加权皮尔森相关系数（r=1表示完全相关），见图5。图5 2017年冬季沙河市3监测站点CO浓度与S
O2 浓度、SO2 浓度与NO2 浓度相关系数玫瑰图Fig. 5 Rose diagrams of correlation coefficients between CO concentration and S
O2 concentration, and between SO2 concentration and NO2 concentration at three observational sites in Shahe in the winter of 2017CO和S
O2 的高相关性可表示煤的不完全燃烧。图5所示，3个站点均在不同程度上受煤的不完全燃烧影响，尤其是司法局站点所受影响最大。3个站点相关系数玫瑰图差异较大，表明站点受不同局地源影响。在东北风时，3个站点的CO和SO2 均表现出高相关性，表明此方位有燃煤源，可能是来自于企业。N
O2 和SO2 的高度相关表示来源具有一致性。偏北风向上，3个站点NO2 和SO2 的r达0.7以上。可能是东北方位处的企业烟气排放影响了3个监测站点。3.2.3 站点空间差异性
使用自动归一化指数——发散系数（coefficient of divergence，CD，记为CD）比较沙河市3个站点的大气污染空间差异。CD的计算公式为
其中，n、k 表示不同的采样点，m表示污染物种类，xmn、xmk表示不同采样点污染物m在某采样时段内的平均浓度值，p表示污染物种类数。
分别计算不同空气质量指数下站点之间的CD值，结果如表2。
表2 2017年冬季沙河市3个监测站点在不同空气污染等级下的发散系数
Table 2 Coefficient of divergence values under different air pollutant levels at three observational sites in Shahe in the winter of 2017
污染等级 站点 发散系数 宣传中心 司法局 市政府 优、良 宣传中心 — 0.078 0.0785 司法局 — — 0.0678 市政府 — — — 轻度 宣传中心 — 0.0652 0.0665 司法局 — — 0.0558 市政府 — — — 中、重度 宣传中心 — 0.0588 0.0854 司法局 — — 0.0476 市政府 — — — 若CD值接近0，表明两站点污染相似。接近1，则空间差异明显（Park and Kim，2004；刘卫等，2017）。由表2可看出，空气质量优良时，宣传中心与司法局、宣传中心与市政府、司法局与市政府的CD值分别为0.078、0.0785、0.0678。当轻度污染和中重度污染时，除了宣传中心与市政府间的CD值增大，其他站点间的CD值均呈降低的趋势。污染程度越高，大气污染的空间差异性越小。
3.3 潜在源分析
3.3.1 潜在源贡献因子分析
基于NCEP提供的全球资料同化系统GDAS数据[数据分辨率为1°（纬度）×1°（经度）]，利用Meteoinfo软件（Wang et al.，2009），对沙河市（36.87°N，114.51°E）2017年12月1日至2018年2月28日，每日24个时次的24 h后向气团所对应的PM2.5浓度进行分析。轨迹计算起始点高度设为100 m，研究区域范围选择为（33°N～51°N，99°E～122°E），将研究区域划分成0.1°（纬度）×0.1°（经度）的网格。图6给出了不同PM2.5阈值下的WPSCF计算结果。
图6 2017年冬季沙河市（a）PM2.5浓度≥0 μg/
m3 、（b）PM2.5浓度≥75 μg/m3 、（c）PM2.5浓度≥150 μg/m3 的潜在来源分析（阴影为WPSCF值）Fig. 6 Weighted potential source contribution function (WPSCF) analysis of different PM2.5 concentration thresholds in Shahe in the winter of 2017: (a) PM2.5 concentration≥0 μg/
m3 ; (b) PM2.5 concentration≥75 μg/m3 ; (c) PM2.5 concentration≥150 μg/m3 (shadings are WPSCF values)图6中颜色越接近红色表示WPSCF值越大，表明沙河市PM2.5质量浓度超过阈值时更趋向于受到了来自这些地区的气团影响，可以间接地反映该地区的排放对沙河市PM2.5浓度的影响程度。由图6a可以看出，PM2.5≥0 μg/
m3 的阈值下，沙河市的强潜在源区非常密集，分布在其周边，主要为邯郸市北部、包括沙河市本地在内的邢台市大部分区域。中等强度潜在源区主要有河北安国市、深州市、辛集市、衡水市、南宫市等，山西省阳泉市东部，河南省安阳市北部。当PM2.5浓度增加时，强、中等强度潜在源区的分布呈缩小趋势，主要为沙河市本地及邢台市（如图6b、6c所示）。3.3.2 浓度权重轨迹分析法
由WPSCF分析可看出，沙河市PM2.5的强潜在源区主要为包括本地在内的邢台市大部分区域。为量化邢台市对沙河市PM2.5的贡献，将研究区域范围缩小至（36.75°N～37.3°N，113.75°E～115.83°E），将研究区域划分成0.01°（纬度）×0.01°（经度）的网格，WCWT的计算结果如图7。
图7 2017年冬季沙河市PM2.5的WCWT分析结果
Fig. 7 Weighted concentration weighted trajectory (WCWT) analysis of PM2.5 in Shahe in the winter of 2017
由图7所示，对沙河市PM2.5浓度贡献在10～20 μg/
m3 的低强度潜在源区主要为邢台县东部、任县及南和县。对沙河市PM2.5浓度贡献大于60 μg/m3 的中、高强度潜在源区为沙河市东南部、以及与沙河市相邻的永年县（目前已成为市辖区）小部分区域，这表明沙河市的本地源对其高PM2.5有主要贡献。而沙河市东南角聚集着众多玻璃制造等企业（如图1b），推测是企业排放导致此区域成为PM2.5高强度潜在源区。4 结论
基于2017年12月至2018年2月3个省控站点数据，研究了沙河市主要污染物的时空分布特征和污染成因。主要结论如下：
（1）整个冬季司法局、市政府和宣传中心站点的PM2.5平均浓度分别为118.0、121和135 μg/
m3 。市政府站点的CO和SO2 浓度最高、司法局的NO2 浓度最高。（2）3个监测站点主要污染物日变化特征明显，PM10、PM2.5日变化呈“双峰”型，其中宣传中心受颗粒物直接排放的影响最大。S
O2 在10:00出现的峰值可能与企业夜间的高架排放有关。在16:00前后，PM2.5、PM10、SO2 、NO2 和CO出现的谷值可能与大气边界层的抬升有关。整个观测期间，ρ(PM2.5)/ρ(PM10)、ρ(SO2 )/ρ(NO2 )平均值分别为0.57、1.05。当污染加重，ρ(PM2.5)/ρ(PM10)、 ρ(SO2 )/ρ(NO2 )均升高，沙河市作为典型工业城市，燃煤贡献较大。（3）污染物空间分析表明，3个站点的PM2.5、PM10和N
O2 在北方位展现出高浓度特征，与沙河市玻璃企业分布特征相似，且3个站点东北方位处的CO和SO2 、NO2 和SO2 为高度相关，可能是玻璃企业产生的污染物对监测站点造成了一定影响。空间差异分析表明，3个站点大气污染特征差异取决于区域污染过程的强度，区域污染范围越大、强度越高，大气污染的空间差异性越小。（4）WPSCF分析表明，沙河市PM2.5的潜在源区分布在其周边区域。且随着PM2.5浓度增加，中等、强度潜在源区的分布呈缩小趋势，主要为沙河市本地和邢台市；WCWT分析表明，沙河市东南部的本地源对其高PM2.5有主要贡献，而此处正是玻璃企业的聚集地。
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摘要
为了解邢台沙河市冬季大气污染特征，选取2017年12月至2018年2月沙河市区3个省控站点（司法局、市政府、宣传中心）的逐时监测数据，分析了沙河市主要污染物的时空分布特征和潜在源区。污染物浓度特征分析表明：整个冬季司法局、市政府和宣传中心站点的细颗粒物（PM2.5）平均浓度分别为118.0 μg/
Abstract
To study the air pollution characteristics in Shahe, Xingtai, Hebei Province in the winter, the air monitoring data collected at three monitoring sites from December 2017 to February 2018 are analyzed. Spatial and temporal characteristics and potential sources of major pollutants in Shahe are analyzed. The study reveals that the average mass concentrations of PM2.5 in the sites of Sifaju, Shizhengfu, and Xuanchuanzhongxin stations are 118.0, 121, and 135 μg/
