大气中的冰核(IN)主要来源于自然过程和人类活动。IN是一种非吸湿性气溶胶，它可以通过参加云中的微物理过程使冷云中的初始冰晶浓度产生变化，从而影响整个冰水转化过程，使云的宏微观结构随之改变，进而影响大气的辐射过程(Vali，1991；Zeng et al., 2009)。因此，IN在各种天气过程中的影响具有重要作用，其辐射强迫的变化是影响全球气候和辐射平衡最不确定的因子之一(Stephens et al., 1990；Wylie et al., 1994)。观测研究冰核气溶胶的浓度和分布对于云降水物理过程、人工影响天气、气候效应以及全球变化等大气和气候方面的研究意义重大。

尽管如此，由于IN观测的可比较性差，观测中模拟冰核活化的程序复杂，冰核的观测研究相对 较少(游来光等，2002)。我国自20世纪60年代以来，先后在北京(游来光和石安英，1964；游来光等，2002；杨绍忠等，2004)、白城(汪学林等，1965)、兰州、西安和大连(赵剑平等，1965)、贺兰山(牛生杰等，2000)、新疆(李艳伟和杜秉玉，2003；张建新等，2006)、甘肃(葛正谟和周春科，1986；李娟和黄庚，2001)、青海(李淑日等，2003；石爱丽等，2006)等地区用多种方法进行过IN的观测研究。得到的初步结果表明：IN浓度的变化具有明显的地区特点，并且与天气过程、天气现象有密切的联系(赵剑平等，1965)；除自然条件差异外，人类活动和社会发展对IN浓度的变化也可能有重要影响(杨绍忠等，1995；游来光等，2002)；冰核浓度随高度增加基本呈减少趋势(牛生杰等，2000)。沈阳地区作为东北三省经济、文化中心的，这项工作却一直未能开展，在许多自然冷云降水研究和人工影响天气作业中，缺乏对自然冰核浓度及其时空分布状况的了解。为此，自2010年春季开始，在沈阳地区开展了对IN浓度分布的全面观测和研究。本文是其中部分观测结果的初步总结。 2 采样观测方法与数据处理

目前国际上对IN的检测主要有混合云室法和扩散云室法(也称滤膜法)。这两种方法各有其自身的优缺点。滤膜法取样简单，可以在地面或飞机上进行，再在扩散云室里进行处理，得到的是凝华核或凝结－冻结核的数浓度；混合云室法是在形成过冷水雾的云室内送入冰核，检测形成的冰晶数目，更接近于自然云中的冰晶形成过程，得到的基本是所有类型冰核的总数。本研究对冰核的测量在空中采用滤膜法，在地面则同时采用滤膜法和混合云室法，这样既可以便于空地观测资料的对比，也便于与国内外已有的观测结果进行比较。

地面的冰核采样点设置在东北区域气象中心大楼楼顶平台上。平台位置较高距地面约50 m，周围没有障碍物影响采样，所有采样器的大气入口高度距平台地面约1.5 m，故采得的样品可以代表周边一定区域内IN气溶胶的平均状况。采样观测程序与数据处理与游来光等(2002)所用的方法相同，即利用混合云室观测冰核浓度，采用内差或外延的方法计算不同温度下的冰核浓度。同时采用逐次拟合冰核浓度温度谱的方法求取冰核活性谱参数。区别在于本观测采样的混合云室(即Bigg型冰核计数器)已经过杨绍忠等(1995)的进一步改进(周德平等，2012)，云室有效体积为7.42 L，观测计量体积为5.38 L；观测的最低检测浓度为0.186 L^–1，观测一组不同温度下的冰核数据约需4～8 h。滤膜法采样时所用气泵为中流量空气采样器，平均流速约40 L/min，故每组样本的采样时间根据当时的空气质量状况分别为 30、40、60、90和120 s。另外，为了解不同尺度大小气溶胶粒子的冰核活性及其成冰性能，还在地面采样点用Anderson分级气溶胶采样器进行了滤膜采样。FA-3型9级撞击式气溶胶采样器，瞬时流量为28.3 L/min，故采集一组样本约需8～12 h。

空中采样是以辽宁省人工影响天气办公室的人工增雨作业飞机(Y-12)为平台，采样进气管道从机舱底部伸出，利用滤膜进行采样，与地面滤膜法采样的方法和程序一致，鉴于空中冰核浓度较低，故每组样本的采样时间根据取样高度不同一般为5～15 min之间。

地面和空中采样所用的滤膜、采样后滤膜的活化处理程序以及进行冰核活化显示处理的扩散云室均与杨绍忠等(1995)所用方法相同。在预定温度、湿度条件下，扩散云室中同时处理一次获得的4片滤膜。显现处理后，将得到的4片滤膜的冰晶数求平均，以平均值作为一个数据记录。本文中采样滤膜统一在活化温度－15 ℃、冰面过饱和度20%、水面过饱和度3%的湿度条件下集中处理。由于滤膜法采集的样本较多，而且处理时周期比较长，对实验室的环境条件要求比较高，所以活化处理需要分批进行。 3 结果与分析

游来光等(2002)观测发现，采用不同观测方法影响冰核活化条件，观测结果差异巨大。但不同观测方法观测的冰核浓度具有相同的逐日变化趋势，观测结果相互间有明显的正相关。文中未标注或说明的数据均为混合云室的采样观测结果。3.1 地面IN浓度的分布特征

2011年3月21日至7月2日间用混合云室法观测，取得有效观测资料30 d 共147组，其中晴天17 d、阴天4 d、雨天6 d、沙尘暴1 d。表 1列出了－25 ℃、－20 ℃和－15 ℃ 3个活化温度下的冰核浓度值，图 1中－25、－20、－15、－10 ℃的冰核浓度是由该温度附近两相邻温度下的观测结果取对数内插或外延得到的。由表 1和图 1可见，沈阳春夏季地面的平均冰核浓度约100 L^–1，冰核浓度的日际变化很大，最大浓度差值可达1～2个数量级。在－20 ℃的活化温度下，最大浓度值478.0 L^–1 出现在6月9日阴雨天，最小浓度值5.6 L^–1 出现在3月25日晴天。3～6月各月平均值依次为37.82 L^–1、58.36 L^–1、101.30 L^–1和233.85 L^–1；观测期间总平均值99.53 L^–1。与国内同类观测结果比较，本次观测得到的沈阳春夏季的IN浓度同北京1995年和1996年(游来光等，2002)的结果相近，显著高于青海高原地区2001～2003年的观测结果(石爱丽等，2006)，尤其是低温段(－25 ℃及以下)的冰核浓度约高一个数量级，高温段(－15 ℃)的冰核浓度则与2003年的结果相差不大。

表 1(Table 1)

表 1 不同活化温度下的冰核浓度 Table 1 The ice nuclei(IN)concentration at three activity temperatures L–1

表 1 不同活化温度下的冰核浓度 Table 1 The ice nuclei(IN)concentration at three activity temperatures L–1

图 1

Fig. 1

图 1 2011年3月21日至7月2日沈阳地面大气冰核浓度的日均变化特征Fig. 1 The daily variations of the concentration of atmospheric ice nuclei at earth surface in Shenyang during 21 Mar–2 Jul 2011

在现有冰核观测中，冰核浓度的季节变化研究结果相对较少。中国青海(赵仕雄等，2000)和莫斯科(Plaude and Vychuzhanina， 2000)均观测到春季冰核浓度高于冬季。本试验统计发现，在不同月份IN浓度的平均值有明显的差异。－20 ℃时，3月浓度最小，6月浓度最大，两者相差6倍多(表 1)。5月受沙尘天气的影响，低温段冰核浓度的最小值明显大于其他月份。图 2是春季和夏季晴天的冰核 谱，可见两条谱线基本平行，但夏季IN浓度明显大于春季。

图 2

Fig. 2

图 2 春季和夏季晴天IN浓度谱Fig. 2 The spectras of IN concentration during fine days in spring and summer

由图 1可以看出，IN浓度在－10 ℃与－25 ℃时最多可相差3个数量级(在充分满足水汽供应的前提下)。IN浓度随活化温度的降低近似地呈指数增加这一性质(游来光和石安英，1964；Zimmermann et al., 2007)在本观测中进一步得到证实，可以表示为

表 2(Table 2)

表 2 IN浓度的温度谱及观测到的最高活化温度 Table 2 The temperature spectra and the maximum activity temperature of atmospheric ice nuclei

表 2 IN浓度的温度谱及观测到的最高活化温度 Table 2 The temperature spectra and the maximum activity temperature of atmospheric ice nuclei

由图 3可见，沙尘天冰核浓度明显高于非沙尘天，尤其在低温段表现更为突出。在低于－15 ℃的低温段IN浓度，沙尘天最高，其次是阴雨天，晴天最低，最多相差一个数量级；而在高于－15 ℃的高温段IN浓度，阴天最高，其次是沙尘天和晴天，雨天最低。而冰核浓度随温度降低而增加的分布在沙尘天斜率最大，其次是雨天，阴天最低。

图 3

Fig. 3

图 3 春季雨天、阴天、晴天、沙尘天的IN浓度谱Fig. 3 The spectras of IN concentration during rain days，cloudy days，fine days， and dust days in spring

为了解不同尺度大小气溶胶粒子的冰核活性及其成冰性能，观测期间我们还在地面采样点用Anderson分级气溶胶采样器进行了滤膜采样。共取得了11组99份0～10 μm尺度的冰核粒子浓度观测资料，将4组采样时间在沙尘天的数据结果除外(沙尘天冰核浓度观测结果将另文讨论)，其余7组数据按不同粒径大小取平均后，其尺度谱分布结果绘于图 4。由图 4可见，粒径大于4.7 μm的冰核浓度大约都超过20 L^–1，而粒径小于2.1 μm的冰核浓度大约都不超过5 L^–1；冰核浓度基本随着粒子直径增大而增加，近似服从直线关系式：

图 4

Fig. 4

图 4 春季大气冰核浓度的尺度谱变化Fig. 4 Scale spectra variation of atmospheric IN concentration in spring

2011年4～9月利用人工增雨飞机进行了空 中IN的采样观测，春季采集了4架次(4月1日、21日、29日和5月18日)24组96份样本。采样观测最大高度4.2 km，飞行区域均在辽宁境内。除4月1日是晴天外，其余3日均为阴雨天并同时实施了人工增雨作业，故采样基本都在云中进行。探测中曾经观测到空中3.3 km高度的冰核浓度最大达7.640 L^–1(可能受到了人工催化的影响)，最小浓度0.195 L^–1。

图 5是4架次观测到IN浓度随高度分布的散点图，可见，冰核浓度随高度增加基本呈递减趋势。用幂指数曲线拟合得到冰核浓度C与高度H的近似关系式：

图 5

Fig. 5

图 5 冰核浓度随高度的分布Fig. 5 The variation of IN concentration with the altitude

根据2010年和2011年对沈阳IN浓度的测量，选取了3～7月(春、夏季)间的部分观测数据进行分析，初步得到以下几点结论。4.1 混合云室法观测结果

(1)2011年春夏季沈阳地区IN的浓度变化幅度较大，－20 ℃时的IN浓度在5.6～478.0 L^–1之间，最大浓度出现在6月的阴雨天，最小浓度出现在3月的晴天；总平均值99.5 L^–1。将这一测量结果与国内近20年的观测结果相比较，略高于北京1995年和1996年的平均值(游来光等，2002)；低温段(－25 ℃及以下)的IN浓度比青海高原地区2001～2003年的观测结果(石爱丽等，2006)约高一个数量级，高温段(－15 ℃)的IN浓度与其2003年的结果相差不大。与国外结果比较，接近欧洲或美国20世纪50年代城市污染地区条件下的冰核浓度值(Perez et al., 1985)，表明沈阳地区 IN浓度受人类活动影响显著。

(2)沈阳春夏季－10 ℃以上的高温核(即高活性冰核)比较多见，特别是在夏季雨后观测到了活化温度为－3 ℃的冰核。这类冰核大多来源于腐蚀的植物叶片、昆虫尸体以及具有冰核活性的细菌等(Vali et al., 1976; Schnell，1977; Szyrmer and Zawadzki， 1997)。

沙尘天冰核浓度明显高于非沙尘天，尤其是低温核(即低活性冰核)表现更为突出。这说明作为IN主要来源的土壤(酆大雄等，1994)其成冰活性较低。高活性冰核浓度较高时一般都出现在阴天，李娟和黄庚(2001)在黄河上游观测到的结果显示，晴天与阴天相比，IN浓度差别不大。沈阳春季的观测结果是：晴天与阴天比较，低活性核的浓度差异不大，而高活性核的差异较明显，阴天的高活性核浓度较晴天、雨天和沙尘天都高。这也说明IN的存在与云的形成有密切关系，而在雨后高活性冰核浓度最低，显然是由于降水冲刷使IN浓度衰减的缘故。

(3)沈阳夏季IN浓度明显高于春季。3～6月中，6月的IN浓度最大，3月浓度最小。尽管5月受沙尘天气影响，其低活性核浓度较大，但总体平均浓度却仅为6月平均的1/2左右。究其原因，发现沈阳春夏季的IN浓度与风向有密切的关系。一般在没有降水的情况下，高IN浓度常对应西南风，而地面为东北风时，测量到的IN浓度都比较低。4.2 滤膜法观测结果

(1)冰核浓度基本随着粒子直径增大而增加，近似服从直线关系式：

(2)在海拔3.3 km高度的空中，最大IN浓度达7.640 L^–1(可能受到了人工催化的影响)，最小IN浓度0.195 L^–1。这与牛生杰等(2000)在贺兰山观测到的结果相近。冰核浓度随高度增加基本呈递减趋势，其近似关系式为

以上结果都是初步的，游来光等(2002)观测发现，不同观测方法影响冰核活化条件，观测结果差异巨大。混合云室法测量自然冰核时，采样空气中的各种气溶胶粒子经历突然降温然后通雾，此时其湿度环境就有一个从冰面欠饱和到冰面过饱和再到水面高度过饱和的变化，因此凝华、凝结－冻结、接触冻结和浸入冻结各种机制都有可能发生(杨绍忠等，2004)；滤膜法采样后需要在扩散云室中进行活化处理，本文中采样滤膜的处理都是统一在活化温度－15 ℃及冰面过饱和度20%、水面过饱和度3%的湿度条件下进行的，模拟的主要为凝华机制，但也有凝结－冻结核化机制产生作用(章澄昌，1987)。有关这两种方法采样结果的对比分析，作者将另文讨论。