2015, Vol. 20
2 环境保护部华南环境科学研究所城市生态环境研究中心, 广州 510655;
3 中国科学院大气物理研究所, 北京 100029;
4 南京大学大气科学学院, 南京 210093
, TAN Jihua1, SUN Jiaren2
, WANG Lili3, WANG Xueyuan4, ZHANGYuanxun1, QU Qun2, ZHAO Wei2
2 South China Institute of Environmental Sciences, Ministry of Environmental Protection, Guangzhou 510655;
3 Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029;
4 School of Atmosphere Sciences, Nanjing University, Nanjing 210093
2013年年初，我国多地遭遇了大范围持续灰霾污染。华北地区作为污染最严重的地区之一，污染持续时间长达两月之久，PM2.5(空气动力学当量直径小于等于2.5 μm的颗粒物，即细颗粒物)小时浓度最高达到680 μg m−3(Wang Y S et al.，2014)。这种区域性大规模霾污染的成因、来源及各种来源的贡献水平等系列问题一度引发社会与科学界的关注(张小曳等，2013；Ding and Liu，2014；高怡和张美根，2014；Mu and Zhang，2014；Wang L L et al.，2014；Wang Y S et al，2014；王跃思等，2014；Zhang et al.，2014)。已有研究表明，源排放、地形条件、气象因子及其与霾污染的相互作用(张小曳等，2013；高怡和张美根，2014；Mu and Zhang，2014；王跃思等，2014；Wang Z F et al.，2014；Zhang et al.，2014)是诱发华北地区强霾污染形成的重要原因。综合考虑这三方面因素的共同作用对于全面认识灰霾的成因和科学制定防控策略具有重要的指导意义。其中，由于人为源排放及其与气象因子的双向反馈同时存在(张小曳等，2013；Wang Z F et al.，2014)，使得削减人为源排放对于减缓或防范区域污染具有双重作用(孙家仁等，2011；张小曳等，2013)。因此，将人为源排放对霾生成的贡献及霾污染所引发的天气学效应结合起来研究，对于深入认识霾的形成具有重要的科学意义。
一次颗粒物(Primary Particles，PPs)、无机气态成分(Inorganic Gaseous Compositions，IGCs；包括SO2、NO、NO2、NH3、CO)和挥发性有机污染物(Volatile Organic Compounds，VOCs)的人为排放对灰霾生成具有重要的贡献，但它们对2013年2月强霾污染的贡献程度仍不十分清楚。最近的研究发现，二次有机气溶胶(Secondary Organic Aerosol，SOA)对华北地区2013年1月重灰霾污染的形成起重要贡献作用，其中对北京PM2.5浓度的贡献率达到25.8%(Huang et al.，2014)。那么作为SOA的重要前体物，VOCs的人为排放对SOA和二次无机气溶胶(Secondary Inorganic Aerosols，SIA)的贡献水平如何？值得深入研究。同时，由这些人为排放引起的强霾污染对天气条件的影响也是值得探讨的科学问题。虽然关于气溶胶通过辐射强迫引起区域天气气候效应的研究已有较多(Charlson et al.，1992；Fast et al.，2006；Civerolo et al.，2007；Jacob and Winner，2009；Solazzo et al.，2012)。譬如Jacobson and Kaufman(2006)指出中国地区的气溶胶排放对该区域风速的减小有直接影响。也有学者认为气溶胶的排放与东亚夏季风的减弱关系密切(Menon et al.，2002；Ming et al.，2005；Lau et al.，2006；Bollasina et al.，2008，2011；Meehl et al.，2008；Liu et al.，2009；王志立等，2009；Ji et al.，2011；Mahmood and Li，2013，2014；沈新勇等，2013；王勇等，2013)。这些研究对于深入认识气溶胶的气候效应具有重要意义，但它们多从气候学尺度进行探讨，针对极端灰霾污染带来的天气系统变化方面的研究(张小曳等，2013；Wang Z F et al.，2014)仍然偏少，存在较大的不确定性。
出于以上考虑，本文引入在线耦合的大气化学模式WRF-Chem(Weather Research Forecasting Model with chemistry)，并在对大气化学方案优选的基础上，探讨了上述3种人为源的综合排放对华北地区2013年2月强霾污染的贡献，并揭示了由此引发的一系列天气学效应。同时，本文还专门研究了人为排放的VOCs对SOA、SIA和PM2.5浓度的贡献情况及天气学效应。
2 模式介绍及数据说明 2.1 模式介绍WRF-Chem模式是由美国国家大气和海洋局(NOAA)研发的新一代在线耦合的空气质量模式，它的特点在于实现了气象场和大气成分的双向反馈(Grell and Baklanov，2011)，更接近真实大气环境。模式系统主要包括前处理系统WPS(WRF Pre-processing System)、同化系统WRF-Var、包括化学反应机制在内的主程序运算系统WRF-ARW(Advanced Research WRF)、以及后处理系统；包含输送(包括平流、扩散和对流过程)、干湿沉降、气相化学、辐射和光解作用、气溶胶形成、生物源排放等多种过程；包含SAPRC99(Statewide Air Pollution Research Center mechanism 99)、RADM2(Regional Acid Deposition Model 2)、RACM(Regional Atmospheric Chemical Mechanism)、RACM-MIM(Mainz Isoprene Mechanism)、CB4(Carbon Bond 4)、CBMZ(Carbon Bond Mechanism Zaveri)和MOZART(Model for OZone And Related chemical Tracers)等多种化学转化机制以及GOCART(Goddard Chemistry Aerosol Radiation and Transport)、MADE/SORGAM(Modal Aerosol Dynamics Model for Europe/Secondary Organic Aerosol Model)、MOSAIC(Model for Simulating Aerosol Interactions and Chemistry)等多种气溶胶方案。目前该模式已广泛用于模拟污染物的浓度分布和传输转化过程(Jiang et al.，2008；Tie et al.，2009a，2009b；Ying et al.，2009)。研究结果表明，WRF- Chem可以较为准确模拟出气溶胶浓度的时空变化。由于其实现了气象和化学的双向耦合过程，WRF-Chem可以用于研究气溶胶与气象条件的双向反馈作用(Wang et al.，2009；Zhang et al.，2010；Forkel et al.，2012)。
本文采用的是2014年4月18日更新的WRF-ChemV3.6版本。研究区域采用双层嵌套，模拟区域见图 1。外层区域网格数为123(东西)×129(南北)，分辨率为27 km，中心经纬度为(36.139°N，115.97°E)。包括华北、华中、华东、华南、东北、西北和西南东部地区，覆盖了京津冀、长三角、珠三角以及成渝等污染排放较高的区域；内层区域的网格数为115(东西)×130(南北)，水平分辨率为9 km，主要包括华北地区。模式垂直方向设置42层，其中1 km以下层数为11层。模拟时段为2013年2月1日00:00(北京时间，下同)至2月28日18:00，每次积分4 d 12 h，考虑模式的初始化，去除每次积分的前12个小时值，取后4天结果进行分析，如此循环直至获取整个2013年2月模拟的小时值。
 | 图 1 模拟区域Fig. 1 Model domains |
模拟输入的气象数据来源于美国国家环境预测中心(NCEP)发布的再分析资料(http://rda. ucar.edu/datasets[2014-09-01])，网格分辨率为1°(纬度)×1°(经度)，时间分辨率为6 h。人为排放源清单采用清华大学中国多尺度排放清单模型(Multi-resolution Emission Inventory for China，MEIC)提供的2010年逐月排放清单(http:// www.meicmodel.org [2014-09-01])，清单空间分辨率为0.25°(纬度)×0.25°(经度)，按行业分为电力、工业、民用、交通、农业5类。并根据Wang et al.(2010)的研究结果，使用不同行业不同污染物日变化的归一化权重系数对月平均资料进行时间上的分配。用于模拟效果评估的气象观测数据来源于中国气象科学数据共享服务网(http://cdc.nmic.cn [2014-09-01])，空气质量监测数据来源于中国环境监测总站的城市空气质量发布平台(http://113. 108.142.147:20035/emcpublish [2014-09-01])。
3 模拟方案的优选与评估 3.1 方案的优选WRF-Chem模式不同大气化学方案对污染物浓度的模拟效果存在一定的差异(郭晓霜等，2014)，这种差异性同时受研究区域和时间段的影响。为了再现本次华北地区重灰霾污染过程，选取以下4种化学方案并利用北京怀柔站的监测数据对各方案的模拟效果进行检验：
(1)RADM2-MADE/SORGAM方案(简称Chem01)：气相化学反应使用RADM2机制，气溶胶方案选用MADE/SORGAM机制；
(2)RADM2-MADE/SORGAM_aq方案(简称Chem02)：气相化学同样使用RADM2机制，气溶胶方案选取MADE/SORGAM_aq，即在Chem01的基础上考虑了气溶胶液相化学过程；
(3)CBMZ-MOSAIC-8bins方案(简称Chem03)：选取CBMZ气相化学机制和8粒径档MOSAIC气溶胶方案；
(4)CBMZ-MADE/SORGAM方案(简称Chem04)：选取CBMZ气相化学机制以及MADE/SORGAM气溶胶方案。
从对北京怀柔站PM2.5浓度的模拟值与监测值的对比(图 2)可见，当选择Chem01方案时，模式虽然对PM2.5浓度低值模拟效果较好，但是对峰值模拟效果不佳，模拟结果显著偏低，比监测结果偏低3～6倍(图 2a)；当选择Chem02方案时，模式对低值浓度模拟得较好，但对峰值的模拟远高于监测结果，也无法再现重污染过程(图 2b)；当选择Chem03方案时，即参考高怡和张美根(2014)的模拟方法，模拟结果随时间变化呈现大幅度的波动，且普遍高于观测值(图 2c)。虽然高怡和张美根(2014)使用该方案成功再现了京、津、冀2013年1月的重污染过程，但对于2013年2月重污染模拟效果不佳。由此，这两次污染过程可能适用于不同的化学反应机制；当选择Chem04方案时，由图 2d可见，模拟结果有效捕捉了PM2.5的浓度波动特征，无论是峰值还是低值浓度都得以较好地再现。与其它方案相比，该方案的模拟效果最优，因此最终选取该方案开展后续研究，具体模式参数设置详见表 1。
 | 表 1 本研究中WRF-Chem模式的方案选择 Table 1 Model configurations used in this study |
 | 图 2 2013年2月WRF-Chem不同方案模拟结果与北京怀柔站监测值的对比：(a)Chem01；(b)Chem02；(c)Chem03；(d)Chem04Fig. 2 Comparison of PM2.5 concentrations between the simulated results with different schemes and the observed data at Huairou of Beijing in February 2013:(a)Chem01(RADM2-MADE/SORGAM);(b)Chem02(RADM2-MADE/SORGAM_aq);(c)Chem03(CBMZ-MOSAIC-8bins);(d)Chem04(CBMZ-MADE/ SORGAM) |
为进一步评估Chem04方案对2013年2月华北地区灰霾重污染天气过程的模拟效果，选择北京、沧州市泊头和秦皇岛市气象站(站点编号分别为：54511、54618和54449)的海平面气压、10 m风速、2 m气温、露点温度以及相对湿度作为对比的气象要素，选取北京怀柔镇(40.32°N，116.65°E)、沧州市环保局(38.05°N，116.71°E)、秦皇岛市政府(39.93°N，119.60°E)3个监测站的PM2.5、SO2和NO2作为对比的污染指标，并引入平均偏差(MB)、正态平均偏差(NMB)、正态平均误差(NME)、均方根误差(RMSE)及相关系数(r)等参数(Zhang et al.，2006)：
| ${\text{MB}} = \frac{1}{N}\sum\nolimits_{i = 1}^N {({S_i} - {O_i})} $ | (1) |
| ${\text{NMB}} = \frac{{\sum\nolimits_{i = 1}^N {\left( {{S_i} - {O_{\text{i}}}} \right)} }}{{\sum\nolimits_{i = 1}^N {{O_i}} }}$ | (2) |
| ${\text{NME}} = \frac{{\sum\nolimits_{i = 1}^N {\left| {{S_i} - {O_i}} \right|} }}{{\sum\nolimits_{i = 1}^N {{O_i}} }}$ | (3) |
| ${\text{RMSE}} = \sqrt {\frac{1}{N}\sum\nolimits_{i = 1}^N {{{({S_i} - {O_i})}^2}} } $ | (4) |
| $r = \frac{{\sum\nolimits_{i = 1}^N {({S_i} - \overline S )({O_i} - \overline O )} }}{{\sqrt {\sum\nolimits_{i = 1}^N {{{({S_i} - \overline S )}^2}\sum\nolimits_{i = 1}^N {{{({O_i} - \overline O )}^2}} } } }}$ | (5) |
其中，S为模拟值，O为观测值，N为样本数。将模拟值与实际观测值进行对比分析(表 2)。
| | 表 2 2013年2月北京、沧州、秦皇岛3个站点各要素的模拟值与观测值的统计分析(样本量N=28) Table 2 Statistical analysis of simulations and observations at Beijing，Cangzhou，and Qinhuangdao in Feberary 2013 |
由表 2可见，海平面气压、2 m温度、露点温度的模拟值与观测值的相关系数较高，都在0.80以上。模式模拟的北京站和沧州站的风速和相对湿度的相关系数也比较高，这两个要素对北京站的模拟值与监测值的相关系数分别达到0.85和0.71，对沧州站的相关系数分别为0.63和0.78，但它们与秦皇岛站监测值的相关系数相对较低，不足0.5；海平面气压、风速和温度的MB和RMSE较小，MB在1.0以下，RMSE小于2.0；除了温度，其他4个气象要素模拟值和监测值的NMB、NME都在45%以下。模式对3个环境监测站的PM2.5及SO2、NO2浓度的模拟值与监测值的相关系数都在0.64以上，除了秦皇岛站的SO2浓度的模拟值与监测值的NMB、NME为66.27%和−66.27%，其余都在45%左右及以下，说明模式对秦皇岛站SO2浓度的模拟整体偏低，但二者的相关性较高(r=0.76)，可以反映重污染过程的演变特征。以上相关统计参数皆通过了95%置信度的显著性检验。由模拟和监测的时间序列对比情况(图 3)亦可看出，气温、相对湿度和风速3个气象要素的模拟结果与观测值拟合较好。温度的模拟值与监测值的相关性较好，模拟和监测的日平均温度的变化趋势基本一致。模式对3个城市7～12日的日均相对湿度的模拟略有偏高，对沧州的模拟呈整体偏高趋势，但能较好地捕捉到其峰值与低值的出现时间。从风速上来看，模式对北京的模拟优于其它两个城市，虽然沧州和秦皇岛的风速模拟普遍高于观测结果，但二者的波动趋势比较一致。3个站点PM2.5的模拟值与监测值拟合得较好，可再现整个2月灰霾重污染过程。
 | 图 3 观测和模拟的2013年2月北京(左)、秦皇岛(中)、沧州(右)的日均温度(第一行)、相对湿度(第二行)、风速(第三行)及PM2.5浓度(第四行)的时间序列Fig. 3 Time series of the observed and simulated daily averaged temperature(the first line)，relative humidity(the second line)，wind speed(the third line)，and PM2.5 concentration(the fourth line)at Beijing(left)，Cangzhou(middel)，and Qinhuangdao(right)in February 2013 |
2013年2月15～17日为一次强霾污染过程。从污染时空演变看(图 4a、4b、4c)，15日PM2.5重污染主要集中在河南北部、山东南部及河北南部等部分地区，多呈斑点状分布。到了16日，PM2.5高浓度区延伸至北京、天津及河北南部等区域，华北地区在该日污染强度最强，污染范围也最广。其中北京PM2.5日均浓度值达214.3 μg m−3，PM2.5浓度在80 μg m−3以上的区域几乎覆盖整个华北。17日的污染较16日有所缓解，PM2.5高浓度区的范围缩小为华北南部和东南部区域，华北北部和西北部PM2.5日均浓度多低于80 μg m−3，但与15日相比，重污染区仍然集中在北京、天津和河北南部区域。结合相对湿度和风场的空间演变形势(图 4d、4e、4f)可知，此次强霾污染的形成主要是受来自南方的暖湿气流影响，近地面的弱偏南风将细颗粒物连同暖湿水汽缓慢向华北地区输送，当输送到具有“马蹄形”地形结构的京津冀地区时，外来污染与本地污染交汇并逐渐蓄积，同时受气团变性的影响，大气相对湿度进一步增强，由此促使京津冀地区颗粒物浓度和相对湿度同时升高，霾污染得以形成。为了研究极端灰霾污染引起的天气系统变化，选取污染最为严重的2月16日作为典型案例设计数值试验。
 | 图 4 2013年2月15～17日的(a、b、c)PM2.5日均浓度及(d、e、f)日均相对湿度与风场的分布：(a、d)15日；(b、e)16日；(c、f)17日Fig. 4 Spatial distributions of daily(a，b，c)averaged PM2.5 surface concentration，(d，e，f)relative humidity and wind vector:(a，b)15 Feb 2013;(c，d)16 Feb 2013;(e，f)17 Feb 2013 |
为了探讨人为源排放对强霾污染生成的贡献以及由此引发的天气学反馈，基于方案Chem04设计以下3组数值试验：
(1)参考试验(简记BASE)：考虑所有排放源情景时的模拟，排放源包括人为源(PPs、IGCs和VOCs排放)和VOCs天然源，自然源生物质排放源采用Guenther(2006)方案计算得到；
(2)敏感性试验一(简记NONEMS)：去除BASE试验中的各种人为排放源，其他保持不变；
(3)敏感性试验二(简记NONVOCs)：去除BASE试验中的人为VOCs排放源，其他保持不变。
试图通过对比NONEMS与BASE试验的差异，揭示人为源综合排放对强灰霾污染的贡献及天气学反馈；通过对NONVOCs与BASE试验差异性的分析，探讨人为排放VOCs对强灰霾天气的影响。
5 人为源对强灰霾生成的贡献图 5是人为源综合排放及人为源中的VOCs排放对2013年2月16日硫酸盐、硝酸盐、SOA、PM2.5日均浓度的贡献情况。由图可见，对各种污染物浓度贡献较高的区域分布在河南西北部——山西东南部——河北南部——北京南部一带，呈西南东北走向的带状分布。统计发现，人为源综合排放使区域平均硫酸盐、硝酸盐、SOA、PM2.5浓度分别增加了3.99 μg m−3(99.1%)、27.33 μg m−3(92.2%)、1.26 μg m−3(99.4%)、103.2 μg m−3(91.3%)，人为源中的VOCs对四者的贡献分别为2.41 μg m−3(59.6%)、16.08 μg m−3(54.2%)、1.26 μg m−3(99.6%)和22.84 μg m−3(20.2%)，约占人为源综合贡献的60.2%(硫酸盐)、58.8%(硝酸盐)、100.2%(SOA)和22.1%(PM2.5)。人为源综合排放对四者的贡献都在90%以上，VOCs为SOA的前体物，基本贡献了全部的SOA，其对硫酸盐和硝酸盐浓度的贡献达到50%以上，可见，虽然VOCs本身不能直接生成无机盐气溶胶，但它可通过调整大气反应活性而对无机盐气溶胶的生成起促进作用。尽管如此，VOCs的人为排放对整个PM2.5浓度的贡献仍不及各种源综合贡献的1/4。
 | 图 5 综合人为源(左)和综合人为源中的VOCs源(右)对(a、b)硫酸盐、(c、d)硝酸盐、(e、f)SOA、(g、h)PM2.5浓度的贡献Fig. 5 Contribution of comprehensive anthropogenic emissions(left) and VOCs(right)to(a，b)sulfate，(c，d)nitrate，(e，f)SOA，and (g，h)PM2.5 concentration |
为讨论人为源综合排放所引起的气象要素的改变情况，将BASE的模拟结果减去NONEMS的模拟结果得到人为源综合排放的影响。选取2013年2月16日二者模拟的气象要素日均值的差值来探讨此次强霾污染时期人为源综合排放的气溶胶所引起的气象要素(短波辐射、温度、边界层高度、风速、相对湿度及气压)的改变情况(图 6)。由于气溶胶对太阳向下短波辐射的光散射或吸收作用，使得地面接收到的辐射减少，特别是污染严重地区所接收到的太阳辐射更少(图 6a)，由此导致相应地区的地面温度降低(图 6b)。经计算，气溶胶使区域平均太阳向下短波辐射降低了近15.99%，地表负辐射强迫值达−26.51 W m−2，由此导致地面平均气温下降0.14℃(3.68%)。由于向下短波辐射的减少，地表气温的降低，而高空温度升高，使得区域平均的垂直温度梯度(∂T/∂z)升高约0.026 K km−1，逆温增强(图 7)，大气边界层高度降低，尤其是灰霾重污染区域降低更显著。经估算，人为源综合排放生成的气溶胶使大气边界层的区域平均高度降低了18.92 m(8.77%)。由图 6c和图 5e的对比发现，边界层高度降幅较大的区域主要出现在气溶胶浓度高值区。例如污染较重的沧州边界层高度降低了约52.09 m(49.5%)，而相对清洁的秦皇岛仅降低了5.34 m(5.1%)。同时，与Jacobson and Kaufman(2006)的研究结论不同，此次强霾污染没有引起陆地风速的一致性减少。由图 6d可见，风速仅在灰霾污染较重的低海拔区域减少，在污染相对较轻、海拔较高的北部和西北区域反而增加。可见，气溶胶对风速的反馈不仅与污染水平本身有关，还受研究区域地形等的影响。人为源综合排放导致区域平均风速减少约0.014 m s−1(0.35%)，其中污染较重的沧州风速减小约0.031 m s−1(1.13%)，强霾污染对风速的影响很小。气溶胶粒子与大气湿度存在着复杂的相互作用(Ding and Liu，2014)，数值试验结果显示(图 6e)，受此次强霾的影响，华北大部分地区相对湿度增加，尤其是在污染相对较重的河南北部、河北南部和唐山等区域，相对湿度普遍升高约1%(绝对值变化，非与总量的百分比，下同)。究其原因，一方面可能是由于气溶胶细粒子数的增多并活化为凝结核，促进了液滴的凝结，有利于大气液水含量的增加；另一方面，气溶胶的辐射强迫使地面温度降低(图 6b)，也利于水汽的凝结；与此同时，气溶胶还使河北南部，山东以及渤海向北输送的水汽通量增加(图 8a)，为雾滴的形成与累积提供了充足的水汽来源。这些都是由气溶胶对天气系统的直接和间接作用所导致的。气压场受热力因子和动力因子共同影响。虽然霾污染引起的地面降温(图 6b)有利于增加重污染区域的空气密度，从而具有增强相应区域地面气压的趋势，但从图 8a、8c可见，强霾污染引起的动力学效应是，使得南方暖湿气流北上加强，流经之处(河北南部、京津地区)密度减小，具有减低地面气压的作用。结合图 8c和图 8e可知，由于气流在河北南部、河南北部及京津地区的辐合作用(图 8c)，导致该区域气流正涡度异常的出现(图 8e)。同时，由于大气稳定性较强，对流运动较弱，垂直运动对地面气压的影响较小。因此，动力因子的主导性作用最终导致河北南部、京津地区及河南北部等强霾污染区域气压降低，其它区域补偿性增压(图 6f)，譬如，沧州气压降低了2.25 Pa，而秦皇岛气压反而升高了0.83 Pa。总体而言，由于人为源综合排放对灰霾的贡献作用，使得区域平均气压降低了约0.86 Pa。文中整层水汽通量Q计算公式：
| $Q = \frac{1}{{\text{g}}}\int_{{p_{{\text{top}}}}}^{{p_{{\text{bot}}}}} {Vq{\text{d}}p} $ | (6) |
 | 图 6 综合人为源对(a)短波辐射、(b)温度、(c)边界层高度、(d)风速、(e)相对湿度及(f)气压的影响Fig. 6 Simulated feedback effect of comprehensive anthropogenic emissions on(a)surface short wave flux，(b)2−m temperature，(c)height of planetary boundary layer，(d)wind speed，(e)relative humidity，and (f)surface pressure |
 | 图 7 综合人为源对区域平均、沧州、秦皇岛、北京垂直温度的影响Fig. 7 Effect of comprehensive anthropogenic emissions on regionally averaged vertical temperature in Cangzhou，Qinhuangdao，and Beijing |
 | 图 8 综合人为源对(a)整层水汽通量、(c)水平风和(e)水平涡度的影响；人为排放的VOCs源对(b)气压、(d)水平风和(f)水平涡度的影响Fig. 8 Effect of comprehensive anthropogenic emissions on(a)vapor flux of full level，(b)horizontal wind，and (c)vorticity; effect of anthropogenic VOCs emissions on(a)pressure，(b)horizontal wind，and (c)vorticity |
其中，V为大气中的风速矢量，q为比湿，ptop、pbot分别为所积分的大气柱上界气压(900 hPa)和下界气压(1100 hPa)，g为重力加速度，Q的单位是 kg m−1 s−1。
综上可见，人为源综合排放引起华北地区辐射减少，气温降低，边界层高度降低、相对湿度增加、平均风速减少以及气压降低等一系列天气学反 馈。这些天气学反馈作用都不利于污染物的扩散和传输，易于加剧霾污染的累积与恶化。
6.1.2 人为源综合排放对天气过程的影响2013年2月15～17日的BASE试验、NONEMS试验及二者差值的气象要素随时间的变化可分别代表气溶胶与天气系统综合作用、天气系统自身演变作用及气溶胶作用所引起的气象要素的变化(图 9)。通过对比这3种情形下各气象要素日均值随时间的变化情况，可以反映气溶胶对天气过程的影响程度。由图 9a可见，15～17日霾污染期间，人为排放所生成的气溶胶使地面接收的短波辐射明显减少，尤其是在从污染相对较轻的15日向污染较重的16日过渡时，辐射减少得最显著，16日较15日的区域负辐射强迫增强12.5 W m−2。而由16日向17日过渡期间，由于区域性霾污染相对减弱(如图 4a、4b、4c)，使得区域性辐射强迫减少。与天气系统自然变率相比，15日向16日过渡期间，气溶胶使地面接收的短波辐射减少量是天气系统自身作用时减少量的1.8倍，这使二者综合作用下辐射的降低趋势比天气系统自然降低趋势更显著。相反，16日向17日过渡期间，由于气溶胶的辐射强迫减弱，使得综合作用相对天气系统自身作用对辐射的削弱趋势降低。由此可见，人为排放所生成的气溶胶对短波辐射的影响比天气系统自身影响更大，起主导性作用。同样道理，2月16日是气溶胶对区域地面温度降低最显著的日期。但是15日向16日过渡期间，由于气溶胶造成的温度降低仅占天气过程引起的温度变化的2.2%，使得天气系统自身作用与综合作用时的温度变化趋势十分接近(图 9b)，虽然16～17日过渡期间，由于区域性都污染较重的缘故，使得综合作用相对天气系统自身作用的气温变化差异性略有增加，但天气系统仍起主导作用，气温变化趋势改变不大。由图 9c可见，考虑人为排放时，3天的边界层高度都明显比无人为排放时低。气溶胶与天气过程综合作用使16日边界层高度比15日降低37.3 m，其中，气溶胶作用影响占14.3%，天气过程影响占85.7%。考虑人为排放时，相对湿度较无人为排放时略有增加(图 9d)，但是与天气过程的作用相比影响不大。对于风速(图 9e)和气压(图 9f)，气溶胶的影响都不大，人为排放气溶胶使风速和气压略微减小，16日最为显著，但是与天气过程的自身影响相比，气溶胶的影响可忽略不计。
 | 图 9 2013年2月15～17日区域平均的气象要素变化：(a)短波辐射；(b)温度；(c)边界层高度；(d)相对湿度；(e)风速；(f)气压Fig. 9 Trends of regionally averaged meteorological variables during 15-17 February 2013:(a)Surface shortwave flux;(b)temperature;(c)height of planetary boundary layer;(d)wind speed;(e)relative humidity;(f)surface pressure |
与讨论人为源的综合排放的反馈作用相同，BASE−NONVOCs得到人为排放的VOCs的反馈作用。同样选取2013年2月16日的日均值的差值来讨论人为排放的VOCs引起的气象要素的变化。与人为源综合排放引起的气象要素的变化一致，人为排放的VOCs使区域平均接收到的太阳短波辐射减少，地面温度降低，边界层高度降低，风速略微减小，相对湿度增大(图略)。模拟结果显示，人为排放的VOCs使区域平均接收到的短波辐射减少3.24 W m−2(1.96%)，区域地面平均温度降低0.02℃(0.51%)，区域平均边界层高度降低1.57 m(0.73%)，区域平均风速减少了0.0017 m s−1(0.04%)，区域平均相对湿度增加了0.07%，分别占综合人为源影响的12.2%、13.7%、8.29%、11.54%、13.18%。与人为源综合排放引起的区域平均气压降低不同，人为排放的VOCs使区域平均气压升高(图 8b)。这主要是因为河北南部正涡度小(图 8f)，气流北上趋势相对较弱(图 10d)，温度对气压起主导作用。最终使区域平均气压上升约为0.16 Pa，尤 其是河北南部升高显著，其中沧州气压上升了1.7 Pa。
将人为排放VOCs引起的气象反馈作用与图 5f对比发现，反馈作用较强的区域与图 5h中PM2.5的高浓度区域相对应。人为排放的VOCs对PM2.5贡献越大的区域，其气象要素的变化越不利于污染物的扩散和沉降。
7 结论与讨论综上，本文利用WRF-Chem模式研究了华北地区一次强霾污染过程(2013年2月15～17日)对气象条件的反馈作用。得出以下主要结论：
(1)通过对4种大气化学方案模拟效果的对比发现，CBMZ-MADE/SORGAM方案能更好地再现此次霾污染过程。
(2)人为源综合排放分别使硫酸盐、硝酸盐、SOA、PM2.5的区域平均浓度增加3.99 μg m−3(99.1%)、27.33 μg m−3(92.2%)、1.26 μg m−3(99.4%)、103.2 μg m−3(91.3%)，人为排放的VOCs对四者的贡献分别约占人为源综合贡献的60.2%、58.8%、100.2%和22.1%。VOCs对SOA的贡献率约为99.6%，对硫酸盐和硝酸盐浓度的贡献也达到50%以上，说明VOCs除了是SOA的前体物以外，还可通过调整大气反应活性而对SIA的生成起促进作用。但是，VOCs的人为排放对PM2.5浓度的贡献仍不及各种源综合贡献的1/4。
(3)人为源的综合排放使区域平均2月16日日均短波辐射减少26.51 W m−2(15.99%)，2 m温度降低0.14℃(3.68%)，边界层高度降低18.92 m(8.77%)，风速减少0.014 m s−1(0.35%)，相对湿度绝对值升高0.51%，气压降低0.86 Pa。而人为排放的VOCs使区域平均日均短波辐射减少了3.24 W m−2(1.96%)，地面温度降低0.02℃(0.51%)，边界层高度减少1.57 m(0.73%)，风速减少0.0017 m s−1(0.04%)，相对湿度增大0.07%，区域平均气压上升约0.16 Pa。人为源的综合排放和VOCs排放对风速影响不大。污染物浓度较高的区域天气学反馈作用也较强。
(4)对于15～17日污染过程，人为源综合排放的气溶胶对短波辐射的影响在天气过程中占主导地位，虽然它对边界层高度的影响较大，但不起主导作用，而对温度、风速、相对湿度、气压的作用则远小于天气系统本身，影响甚微。
上述结果暗示，气溶胶使气象条件向不利于气溶胶消散的方向发展，可能促进污染物的局地累积、增强重污染程度并延长区域内重污染的维持时间。因此，在探索区域灰霾成因的时候，灰霾中气溶胶成分对气象场的辐射反馈作用是不可忽视的影响因素之一。VOCs作为灰霾的重要前体物，对气象条件的反馈作用亦不容忽视。本研究暂未定量评估此次霾污染的天气学反馈作用对大气污染物自身浓度的影响。
致谢 气象数据源自中国气象科学数据共享服务网(http:// cdc.nmic.cn[2014-09-01])，空气质量监测数据来源于中国环境监测总站城市空气质量发布平台(http://113.108.142.147: 20035/emcpublish/[2014-09-01])。模式使用了清华大学MEIC模型提供的排放数据(http://www.meicmodel.org [2014-09-01])。同时，研究得到了清华大学张强教授、河北工程大学王丽涛教授、中山大学廖志恒博士和中国科学院大学资源与环境学院郑乃嘉同学的指导和支持，在此一并表示感谢！
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