20世纪90年代以来，人为排放的大气气溶胶显著增加导致我国中东部地区的污染天气频发，大气环境问题堪忧(张小曳等，2013)。频发的“霾现象”愈发受到关注。由于空气质量数值模式的兴起，近年来对污染事件的关注点也不仅仅局限于霾日的气候统计分析、区域时空变化及气象环流分析及气溶胶成分的来源解析(赵普生等，2012；Zhang et al.，2012；宋连春等，2013；王跃等，2014)，越来越多的研究侧重于应用不同的空气质量化学模式分析我国污染过程的生消机理，大气污染物的水平、垂直分布特征及污染物的区域输送规律等等(陈训来等，2007；何晖等，2009；王丽涛等，2012；高怡和张美根，2014；王自发等，2014)。数值模式已经成为污染天气预报、预测的一个重要工具。

细颗粒物(PM2.5)是霾天气过程中的主要污染物，有关其在霾过程中的相关模拟研究也取得了一系列的进展：王自发等(2014)通过模拟2013年1月中国中东部持续的霾天气，发现静稳天气下北京—天津—河北(京津冀)地区仍然存在显著的区域输送，并得到京津冀区域外与区域内PM2.5输送之和与局地源贡献相当的结论。王哲等(2014)利用新建立的双向耦合模式WRF-NAQPMS(Weather Research and Forecasting-Nested Air Quality Prediction Modeling System)研究了气溶胶反馈机制在重度霾过程中对PM2.5及气象要素模拟的影响。薛文博等(2014)基于CAMx(Comprehensive Air quality Model with Extensions)空气质量模式的颗粒物来源追踪技术定量模拟了全国PM2.5及其化学组分的跨区域输送规律，建立了全国31个省市(源)向333个地级城市(受体)的PM2.5及其化学组分传输矩阵。此外，李锋等(2015)和Jiang et al.(2015)也分别利用WRF-CMAQ(Community Multi-Scale Air Quality)模式和GRAPES_CUACE(Global/Regional Assimilation and PrEdictionSystem/Chinese Unified Atmospheric Chemistry Environment)模式计算了外来源和本地源对珠江三角洲地区和京津冀地区霾过程中PM2.5的贡献。王茜等(2015)利用CMAQ空气质量模式对上海市10个囯控站点的PM2.5浓度进行预报并进行了检验评估。Tie et al.(2015)通过对北京霾的形成过程进行模拟发现，北京西北部的高压对PM2.5的清除起到重要作用，但当北京处于东南部的低压与西北侧的高压之间时，反而有助于霾过程中PM2.5浓度累积。Wang et al.(2015a，2015b)的研究结果表明，霾现象发生时大气边界层高度与地面PM2.5的浓度呈反相位变化，气溶胶的直接效应使边界层低层减温、高层增温，从而大气层结更稳定，进而使得边界层的高度更低、边界层内的湍流扰动更弱，这造成对PM2.5浓度聚积的正反馈；同时，边界层内气溶胶浓度增加产生的直接辐射强迫作用(边界层内风速的增加，副高的削弱)，又对霾的维持起到负反馈作用。

作为东部沿海的经济、人口大省，山东省北临京津冀，南望长三角地区，重要的地理位置也使得其成为中东部霾研究中不可缺少的地区(韩宵和张美根，2014)。随着工业的发展，山东地区的霾事件也逐年增加(王业宏等，2009；李恬等，2014)，尤其是近几年的空气污染情况也不容乐观(高会旺等，2014；Wang et al.，2014)。然而，对于空气污染频繁发生的山东地区而言，霾现象尤其是其数值模拟的研究相对较少，很多问题还亟待解决。因此，本文的研究利用空气质量模式Weather Research and Forecasting/Chemistry(WRF/Chem)，模拟山东地区2014年2月一次霾过程中PM2.5的分布情况及浓度特征，一方面为WRF/Chem模式模拟山东PM2.5的浓度及演变结果作简要评估，并指出模拟中存在的问题，为PM2.5的预报提供指示作用；另一方面也为了利用模式模拟结果研究污染过程中PM2.5的分布、演变规律及其与主要气象因素的关系。

利用新一代在线空气质量模型WRF/Chem V3.5，采用Lambert投影方式，应用双重双向嵌套网格进行模拟，第一层区域D01分辨率为27 km，包含大部分中国地区及其周边国家地区，第二层区域D02分辨率为9 km，考虑到区域之间污染的联动影响效应，范围覆盖包括山东全省及其周围的部分省市。两层网格均设置有相同的物理化学参数。图 1及表 1给出了模式模拟区域范围及相关参数设置。为了确保模式对于类似污染天气模拟的广泛性和加强对模拟结果的验证，模拟时间为2014年1月28日00:00(世界协调时，下同)至2月28日00:00，并随后将模拟结果中2月20～27日时段进行研究与讨论。

图 1

Fig. 1

图 1 双重嵌套模拟区域及2014年2月PM2.5的源分布 Fig. 1 The double-nesting model domains and the primary sources of PM2.5 emission in Feb 2014

表 1 (Table 1)

表 1 模拟参数配置 Table 1 The model configuration 模式选项 参数配置 短波辐射方案 Goddard方案 长波辐射方案 RRTM方案 微物理方案 Lin方案 积云参数化方案 New Grell方案 边界层方案 YSU方案 化学机制 CBMZ方案 光解选项 Fast-J选项 气溶胶化学 MADE/SORGAM方案 垂直层 35层（顶层5000 Pa）

表 1 模拟参数配置 Table 1 The model configuration

气象初始场来自于NCEP再分析数据，时间分辨率为6 h，空间分辨率为1°(纬度)×1°(经度)。排放源清单来自于“中国多尺度排放源清单模型”( http://www.meicmodel.org[2015-01-01])2010年的排放源清单，其中包含电力、工业、民用、交通和农业五大类人为排放源，涵盖10种主要大气污染物和温室气体(SO₂、NO_x、CO、NMVOC、NH₃、PM2.5、CO₂、PM10、BC和OC)等，空间分辨率为0.25°(纬度)×0.25°(经度)。其中，2月的日均PM2.5浓度的源清单分布详见图 1。将来自于山东省自动气象观测站逐时的风速、气温和相对湿度等气象要素观测资料和来自于中国环境监测总站的PM2.5浓度逐小时监测数据用于模拟结果的对比，并将所有数据的北京时转换为世界时。图 2展示了本研究用到的山东28个气象要素与PM2.5数据的观测站点分布。为了更好地总结区域模拟结果，本文按照气象预报上的区域规定，将站点划分为山东西北部(鲁西北)、中部(鲁中)、南部(鲁南)和山东半岛地区。

图 2

Fig. 2

图 2 28个气象要素及PM2.5观测站点分布（黄色：鲁西北；绿色：鲁中；灰色：鲁南；蓝色：半岛地区） Fig. 2 Distribution of observation sites for meteorological elements and PM2.5 measurements over Shandong Province(yellow-Northwestern Shandong, green-central Shandong,grey-southern Shandong,and blue-peninsula)

本文选择平均偏差(mean bias，MB)，标准化平均偏差(normalized mean bias，NMB)，标准化平均误差(normalized mean error，NME)和均方根误差(root-mean-square error，RMSE)等4种统计方法评估模拟结果与实际观测的吻合程度。MB表示各模拟值与观测值的平均偏离值，NMB表示各模拟值与观测值的平均偏离程度，NME表示各模拟值与观测值的平均绝对误差，RMSE用来衡量模拟值与观测值的偏离程度。NMB和NME是无量纲量，MB和RMSE是有量纲量，它们均越接近0，表示模拟效果越理想。

气象要素如风场和温度场对于污染物的形成与演变起到重要作用，为了验证模式的可靠性，首先对气象场要素的模拟值与观测值进行对比。图 3为整个2月风速、温度和相对湿度的模拟值与观测值的时间序列变化。表 2列出了污染期间(2月21～26日)模拟的各指标评估值。本文首先对不同站点的风速、相对湿度和温度模拟与观测进行比较，发现各站的模拟值与观测值并无太大差异，且气象要素的变化趋势均类似，于是将相同时刻的全省28个站点的模拟值与观测值分别做均值比较，这种方法可以反映区域整体的模拟情况(Hu et al.，2010)。通过对风向的比较发现，污染期间各站风向大多为偏南风(风向为90°～270°)，与观测结果相符，但是由于对风向做算术平均值的做法存在较大误差，此处省略风向的时间序列图。从图 3可见，WRF- Chem模式可以较好地模拟出各要素值的变化特征，但同时也存在一定的模拟误差(表 2)，如风速模拟值整体偏高、相对湿度极大值模拟偏高等，这可能是由于辐射、下垫面和内网格9 km的分辨率无法十分准确地模拟局地气象场的原因造成的。

图 3

Fig. 3

图 3 山东省28站平均风速、平均相对湿度、平均温度模拟值与监测值的时间序列对比 Fig. 3 Time series of observed and simulated hourly wind speed,relative humidity,and temperature averaged over the 28 sites in Shandong Province in Feb 2014

表 2 (Table 2)

表 2 污染过程中各气象要素模拟结果的统计指标对比 Table 2 Statistics between observations and simulations of meteorological elements during the pollution period MB NMB NME RMSE 模拟平均值 观测平均值 风速 0.81 m/s 44.4% 67.3% 0.89 m/s 3.1 m/s 2.3 m/s 相对湿度 7.75% 11.7% 19.6% 16.5% 73.5% 66.8% 温度 -0.72 ℃ -11.1% 29.8% 2.4 ℃ 5.8 ℃ 6.5 ℃

表 2 污染过程中各气象要素模拟结果的统计指标对比 Table 2 Statistics between observations and simulations of meteorological elements during the pollution period

从山东28个站点中选取具有代表性的12个站点(其中济南、淄博代表中部地区，枣庄、临沂代表东南部，菏泽、济宁表示西南部，聊城、德州表示西北部，滨州、东营代表北部地区，青岛、烟台代表半岛地区)，比较PM2.5浓度的模拟值与监测值的时间序列变化(图 4)，时间分辨率为1 h，时间长度为2014年整个2月共672 h。由图 4可以看到，对于整个2月而言，WRF-Chem模式可以较为准确地模拟出山东各站PM2.5浓度的日变化趋势。从监测曲线来看，2月总共有3个PM2.5污染较为严重的时期，分别发生在月初、月中、月末。通过观察观测与模拟两条曲线的吻合程度可以发现，各站点对于第三次的模拟结果最为吻合，这次污染的发生时间为21～26日，各站点在污染期间的平均PM2.5浓度监测值为100～200 μg m⁻³，并对比6日期间各站空气质量指数(air quality index，AQI)小时数据的平均值(图略)，发现德州、东营(鲁西北地区)等地达到200以上，枣庄、菏泽(鲁南)及济南、潍坊(鲁中)等地AQI的6 d平均值在150～200范围内，半岛地区的AQI也均在100以上，山东大部地区属于中度污染水平。

图 4

Fig. 4

图 4 山东省不同站PM2.5浓度模拟值与监测值时间序列对比 Fig. 4 Time series of observed and simulated hourly PM2.5 concentrations at different sites in Shandong in Feb 2014

在WRF-Chem可以较好地模拟出21～26日污染过程中PM2.5浓度演变趋势的前提下，利用不同统计指标对山东省的模拟结果做了评估(表 3)，可以看到，模拟值均在可接受的误差范围内(王茜等，2015)。就全省28个站点整体而言，模拟值与监测值较为接近，MB为10.51 μg m⁻³，整体存在9.25%的高估情况，这可能与山东地区排放源清单的不确定性或气象场的误差有关，但模式是否对于山东地区PM2.5浓度的污染模拟均具有系统性的高估现象以及详细的原因，则需要更多的个例进一步模拟验证。对于全省4个地区而言，除了鲁西北模拟值存在低估现象(-8.02%)以外，鲁中、鲁南及半岛地区皆有10%左右略微高估现象，但需要指出的是，由图 4可以看出，鲁西北的德州、聊城站相比其他区域的站点在这次污染过程中受影响最大，PM2.5浓度最高均达到300 μg m⁻³，而模式对于这些浓度高值的模拟能力不足，很有可能导致鲁西北地区总体模拟效果偏低。就MB、NMB、NME、RMSE四个指标综合来看，鲁南各站点的PM2.5浓度的模拟效果最好，其各项指数均最小，标准化平均偏差仅为5.31%，其次是半岛地区、鲁中地区，而对于鲁中的部分站点如济南、淄博(见图 4)，300 μg m⁻³的高值也没有模拟出来，模拟效果相对最差的是鲁西北地区各站。应当指出，由于PM2.5监测资料所限，每个地区的样本个数较少也会使得指标的计算产生误差。

表 3 (Table 3)

表 3 污染过程中各区域PM2.5浓度小时模拟结果的统计指标对比 Table 3 Statistics of hourly observations and simulations of PM2.5 concentrations during the pollution period MB/μg m−3 NMB NME RMSE/μg m−3 模拟平均值/μg m−3 观测平均值/μg m−3 全省 10.51 9.25% 31.68% 47.19 125.4 116.6 鲁西北 -13.06 -8.02% 28.16% 58.60 149.7 162.7 鲁中 11.45 10.31% 34.92% 51.59 122.6 111.1 鲁南 5.9 5.31% 28.16% 40.51 117.8 111.8 半岛 11.09 10.31% 29.84% 40.51 118.7 107.6

表 3 污染过程中各区域PM2.5浓度小时模拟结果的统计指标对比 Table 3 Statistics of hourly observations and simulations of PM2.5 concentrations during the pollution period

图 5给出了污染过程中山东及其周边地区近地面PM2.5浓度与风速的模拟值及地面气压(FNL资料获得)的演变情况。污染过程前期(21日00:00)，山东地区主要受一弱高压控制，高压内的弱风速为PM2.5的聚积提供了有利的条件，山东西南部与河北南部交界延伸至河南北部一带是一个PM2.5污染高值区；至21日00:00，山东地区处于地面高压西北侧边缘，中东部地区为弱南风气流，半岛地区为弱的西南风气流，有利于将河南、安徽一带的PM2.5输送至此，鲁西南的PM2.5聚积尤为严重。污染过程中期(24日00:00)，山东处于中心位于海上的弱高压边缘，等压线稀疏，弱风速使得污染物不易扩散，除半岛南部地区，山东大部地区PM2.5浓度瞬时值均达到150 μg m⁻³以上；西侧京津冀一带存在更严重的污染，PM2.5浓度更是达到了350 μg m⁻³以上，风速基本保持静风。污染过程后期，26日00:00起，山东大部地区PM2.5污染开始消散，中南部降到100 μg m⁻³以下；一强冷高压控制河北西北部，密集的等压线使得西北风速加大，26日18:00至27日00:00，强冷空气持续从西北方向来袭，干冷的西北风将京津冀地区PM2.5向东南方输送至山东地区，使得山东大部又经历了一次PM2.5的“回潮”。值得一提的是，回到图 4的观测结果上看，山东北部地区(滨州、东营)、半岛地区(青岛)确实存在此现象，即27日左右突然经历一次PM2.5的高峰值，但是模式对鲁中南地区站点的模拟结果却存在“虚报”高峰值的现象，这可能是由于PM2.5在传输过程中被清除了(气溶胶干沉降等作用)。地面风速仅是影响近地面PM2.5传输及浓度变化的因素之一，有关山东地区污染物输送和本地源对污染物的相对贡献需要更为详细的模拟和评估。

图 5

Fig. 5

图 5 模拟的近地面PM2.5浓度（阴影）、风场（箭头，单位：m/s）及海平面气压（等值线，单位：hPa）的演变 Fig. 5 Simulated variations of surface PM2.5 concentrations(shadings),wind field(vectors,units: m/s),and sea level pressure(isolines,units: hPa)

气象因素对PM2.5污染的演变起到了至关重要的作用，上述概括了地面PM2.5浓度与天气系统的演变，图 6则说明了污染过程中地面PM2.5浓度与主要气象要素演变的相关关系。图中PM2.5、边界层高度、风速、相对湿度的日平均值均是全省28个站点的平均值。可以从图中得到，PM2.5浓度的8 d变化情况基本与边界层高度、风速呈反相关关系，与相对湿度呈正相关关系。其中，22～24日，PM2.5浓度从103.7 μg m⁻³升至142.2 μg m⁻³，PBLH从383 m降至345 m，风速从3.3 m/s降至2.7 m/s，相对湿度从68.2%上升至74.4%；24～27日，PM2.5浓度从142.2 μg m⁻³降到48.8 μg m⁻³，PBLH从345 m升至580 m，风速从2.7 m/s升至5.5 m/s，相对湿度从74.4%降至57.6%。尤其是26～27日污染消散阶段，PM2.5浓度骤降79 μg m⁻³，PBLH升高了210 m，风速升高2.4 m/s，相对湿度下降17%。综上所述，21～26日污染期间平均PM2.5浓度为125 μg m⁻³，伴随着平均3.0 m/s的低风速、370 m低边界层高度和70%左右的相对湿度。

图 6

Fig. 6

图 6 模拟的山东地区污染过程边界层高度、风速、相对湿度及PM2.5浓度日均值的变化 Fig. 6 Variations of daily mean simulated planetary boundary layer height(PBLH),wind speed,relative humidity,and PM2.5 concentrations during the pollution period in Shandong

为了进一步说明模拟的PM2.5浓度与以上气象要素的变化相关性，将污染6 d的每日24 h模拟值分别取过程平均，再求得28站的区域平均，即得到的24个时间与空间的平均值。一日24 h中PM2.5的浓度与PBLH、风速和相对湿度的散点分布如图 7所示，由图可以看到，白天PM2.5浓度的模拟值的主要变化幅度在85～130 μg m⁻³之间，较夜间变化幅度(115～135 μg m⁻³之间)更分散，且整体白天模拟值低于夜间。各气象要素PBLH、风速和相对湿度的白天模拟值也较夜晚模拟值的变化幅度更大，污染期间白天PBLH的变化范围为250～1000 m，风速为3.0～4.4 m/s，相对湿度为45%～70%；而污染夜间，PBLH的波动范围为175～250 m，风速的波动范围仅为2.7～3.0 m/s，相对湿度的波动范围为70%～90%。且PBLH和风速的白天模拟值高于夜间，相对湿度的白天模拟值低于夜间，这是符合常理的。由此可见，对于气象要素变化剧烈的污染时期，对白天时段的PM2.5浓度进行模拟更为重要。通过相关性计算发现，PM2.5与PBLH、风速和相对湿度的相关系数分别为-0.94、-0.86和0.93(均通过显著性为0.001的t检验)，因此，PM2.5浓度的模拟值受PBLH的影响会更大一些。从日出开始，随着太阳辐射的加强，边界层内的湍流扩散随之增强，PBLH随之增大，至15:00左右达到最大，之后随着太阳辐射的减弱，PBLH也随之减小，夜晚维持稳定，于是这就可以解释为什么白天PM2.5浓度的模拟值偏低了。模式对这种白天的逐时变化和日夜变化程度的描述是影响白天PM2.5浓度逐时变化和日夜差异的重要因素，因而也可能是导致白天PM2.5浓度的模拟偏差的最重要原因之一，这也是数值模式提高PM2.5模拟和预报精度的亟待改进之处。

图 7

Fig. 7

图 7 模拟的山东污染过程中日边界层高度、风速、相对湿度与PM2.5浓度的关系 Fig. 7 The relationship between simulated PBLH,wind speed,relative humidity and PM2.5 concentrations during the pollution period in Shandong

本文利用WRF-Chem空气质量模式模拟了山东地区一次中度PM2.5污染过程，并主要从时空演变、气象要素特点等角度入手分析了此次PM2.5污染特征，得到以下结论：

WRF-Chem能够合理地模拟出山东地区灰霾过程中PM2.5的浓度时空变化。在污染期间，模式对于全省平均PM2.5浓度的模拟值高出实际监测值10%左右，但却无法模拟出鲁西北、鲁中个别站PM2.5达300 μg m⁻³左右的浓度峰值，这是模式在峰值模拟中所存在的重要问题。根据MB、NMB、NME、RMSE等指标来看，鲁南地区各站点的模拟效果最好，鲁西北地区相对最差。

山东地区PM2.5聚积时受高压边缘控制，近地面大多为偏南风向，当此时京津冀地区也存在更为严重的污染现象时，西北冷空气吹来有利于PM2.5的消散，山东部分地区污染消散前出现由一个京津冀地区带来的PM2.5高峰值。通过分析气象要素对于PM2.5的模拟影响，污染期间山东地区平均PM2.5浓度为125 μg m⁻³，伴随着平均3.0 m/s的低风速、370 m低边界层高度和70%左右的相对湿度，其中PM2.5浓度受边界层高度的影响最为敏感，白天各气象要素及PM2.5浓度模拟值的波动幅度较夜晚大。