露天生物质燃烧，包括森林火灾、农作物秸秆焚烧、生活燃烧和垃圾焚烧等，是全球气态污染物和颗粒物的重要来源之一。燃烧释放的CO、CO₂、CH₄、NO_x和NMOC（非甲烷有机物）等多种气态污染物以及BC（黑碳）、OC（有机碳）等颗粒物影响了局地、区域和全球空气质量、气候强迫和碳氮循环，并对臭氧和酸雨环境问题的形成有促进作用（Simoneit，2002；Langmann et al., 2009；田宏伟等，2010；Wiedinmyer et al., 2011）。中国生物质燃烧的主要形式是农作物秸秆焚烧（曹国良等，2005；陆炳等，2011；田贺忠等，2011）：作为世界第一秸秆大国，随着农业综合生产水平的持续提高，中国秸秆总产量总体上呈不断增长之势。2005年全国秸秆总产量达8.4×10⁸ t，与1980年相比共计增长88.95%，年均增长2.57%（毕于运等，2010）。同时随着中国农村生活能源结构的变化与集约化生产的发展，秸秆逐步失去传统农业原料的作用，直接作为生活燃料和饲料的比例大幅度减少，部分粮食产区进而出现了较为严重的农作物秸秆露天焚烧现象。中国环境保护部早在1999年就发布相关文件《秸秆禁烧和综合利用管理办法》，并将农作物秸秆露天焚烧作为重点监测对象。政府网站公布每日卫星遥感巡查监测秸秆焚烧火点分布情况，秸秆火点主要分布在河南、山东、河北、江苏、安徽、湖北、四川和东北三省等地区。

近年来研究人员、政府和公众逐渐重视生物质燃烧对空气质量的影响，并通过地面监测、卫星遥感、大气化学和空气质量数值模拟等手段开展相关研究。杭维琦和陈建江 (2000) 分析了南京市空气质量周报和日报数据，发现收割季节农作物秸秆焚烧对南京市大气中总悬浮颗粒物浓度升高有重要影响；段凤魁等 (2001)分析了北京站点110个大气颗粒物样品，发现1998年夏季麦收时以秸秆焚烧为主的生物质燃烧现象使大气颗粒物中OC水平升高，并对北京市空气质量带来负面影响。观测资料分析显示湖北、江苏、四川等地秸秆焚烧也都对当地城市空气质量造成了重要影响（吴建兰等，2011；杨占婷等，2013；严文莲等，2014；李展等，2015）。陆晓波等 (2014)分析南京空气自动监测数据及PM2.5（空气动力学当量直径小于等于2.5 μm的颗粒物，即细颗粒物）组分监测结果，提出了秸秆焚烧对空气质量影响程度的判别方法。此外，秸秆焚烧可通过卫星遥感进行监测（何立明等，2007；王子峰等，2008；蔡宏珂等，2011），厉青等 (2009)结合卫星遥感资料分析了秸秆焚烧对空气质量的影响，发现700~800 km范围内火点数变化趋势与空气污染指数有较好的一致性，当秸秆焚烧发生在不利于污染物扩散的气象条件下时，将导致空气质量明显下降；朱彬等 (2010)综合地面监测、卫星遥感火点监测、气象观测和NACR/NCEP再分析资料及后向轨迹模型分析了南京地区一次严重的空气污染过程，发现周边地区秸秆焚烧对这次大气污染事件起到了重要作用；吴立新等 (2014)利用卫星火点遥感监测数据、地基卫星气溶胶监测数据和地面空气质量监测数据及后向轨迹模型分析了秸秆焚烧期间徐州市空气污染物时空分布，发现秸秆焚烧对徐州地区空气质量的影响存在明显的时空特征。田宏伟 (2010)基于秸秆焚烧的MODIS/FY系列卫星遥感监测结果，并结合区县冬小麦产量和谷草比以及秸秆焚烧排放因子等资料，利用MM5气象模式和CALPUFF扩散模式研究了河南省夏收季节秸秆焚烧污染物大气输送对河南省空气质量的影响；苏继峰 (2011)基于农业统计年鉴中的秸秆产量，将秸秆焚烧排放量计入生物质燃烧排放源，结合更新的人为源，利用WRF-CMAQ模型研究了秸秆焚烧影响南京及周边地区空气质量的两次污染过程。

针对生物质燃烧（主要是秸秆焚烧）对空气质量的影响国内研究才刚刚起步。研究方法主要是基于地面监测数据、卫星遥感火点监测和气象再分析资料以及后向轨迹模型，而通过数值模拟方法进行的相关研究仍较少。国外学者有利用WRF-Chem（Weather Research and Forecasting Model coupled with Chemistry）、MOZART-4和CHIMERE等大气化学模式对此类问题进行了相关研究（Pfister et al., 2008；Konovalov et al., 2011；Aouizerats et al., 2015）。此外，国内大多数文章较少讨论秸秆焚烧对区域性空气质量的影响，而秸秆焚烧对空气质量的影响不仅仅局限于周边城市，火点排放的部分污染物可通过远距离输送造成区域和全球性影响（Jaffe et al., 2004；Stohl et al., 2007；Witham and Manning, 2007）。生物质燃烧除了单方面影响空气质量，还与城市原有大气污染物存在相互作用（Singh et al., 2012），与大气物理过程存在相互反馈进而影响天气过程（Grell et al., 2011）。

本文将选取中国秸秆焚烧最严重的淮河流域作为重点研究区域：首先，将火点排放源、人为源和生物源等排放信息整合到WRF-Chem空气质量模式中；其次，选取一次农作物秸秆大面积露天焚烧过程，利用上述模型对火点烟羽排放过程和区域城市空气质量进行了数值模拟和再分析；最后，通过有无火点两组试验的模拟结果，定量研究了秸秆焚烧对该区域城市空气质量的影响以及火点排放物与城市原有大气污染物间的相互作用。

淮河流域位于我国东部，处于长江和黄河流域之间（图 1黑色虚线区域），横跨河南、安徽、江苏和山东四个省份，流域内城市分布众多，人口密集，约为国家平均人口密度的5倍。1990~2010年中国土地覆盖分布图显示：农作物覆盖面积占该流域总面积的68.7%，森林和草地分别占9.8%和1.7%（Zhang et al., 2015），是我国农业主要产地之一。其中黄淮流域以旱地为主，江淮流域以水田为主（Ran et al., 2012），标准化农业统计作物数据显示该流域夏季作物主要为小麦，秋季作物主要为玉米和水稻（http://www.dsac.cn/DataProduct/Detail/200804[2015-10-12]）。同时，淮河流域是中国农作物秸秆产量（毕于运等，2010）、露天焚烧量（曹国良等，2006）最高的地区，也是秸秆焚烧卫星监测显示最为严重的地区（何立明等，2007）。虽受到观测时间、天气状况和探测精度等因素限制，卫星遥感监测仍是目前最为有效的火点监测手段，可遥感监测火点的仪器和卫星包括中分辨率成像光谱仪（MODerate resolution Imaging Spectro-radiometer，MODIS）、Landsat和AVHRR等（Lentile et al., 2006）以及中国FY-3A卫星（董超华等，2010）。其中MODIS是搭载在极轨气象卫星Terrra和Auqa上的核心探测仪之一，分别由北向南于上午10:30（北京时间，下同）和由南向北于下午13:30经过当地上空，虽仅提供了每天两次火点探测信息，但仍有助于确定大面积的火点信息（Roy et al., 2007）。同时考虑到大多数秸秆被集中焚烧且主要在晴天天气下的中午前后，MODIS火点观测信息能够满足本文研究要求。基于2002~2015年每日MODIS火点遥测信息统计得到中国地区火点峰值月份及焚烧程度分布图（图 1），不同颜色代表月份，颜色饱和度表征焚烧程度，按火点数25%、50%、75%和95%分布值划分，火点信息由4 μm和11 μm通道亮温信息确定（Giglio，2010）。淮河流域绝大部分为火点密集区，恰好为当地每年5月下旬和6月上旬的夏季收获期，考虑到其土地覆盖情况，应为夏季冬小麦秸秆露天焚烧所致，部分地区9月下旬至10月上旬火点密集，为秋季玉米秸秆露天焚烧所致；此外，华南地区冬季、云南南部地区春季、长三角地区夏季7、8月和华北10、11月火点分布密集，具体原因本文暂不作讨论。因此，本文选择淮河流域作为研究区域，可为该区域农业生产和城市大气污染控制提供指导和建议。

图 1

Fig. 1

图 1 中国地区火点峰值月份及焚烧程度分布图（颜色代表月份，饱和度表征焚烧程度） Fig. 1 Peak fire months based on MODIS (MODerate resolution Imaging Spectroradiometer) averaged over 2002-2015 and fire activities

WRF-Chem（Weather Research Forecasting model with Chemistry）是由美国国家大气研究中心（National Center for Atmospheric Research，NCAR）等机构联合研发的新一代中尺度气象预报模式（WRF）和大气化学工作组WG11负责的化学模式（Chem）在线完全耦合的新一代区域空气质量预报模式。除气象过程，该模式还考虑了气相化学、气溶胶形成、光化学反应等化学过程，在大气污染物传输、火点排放模拟和空气质量模拟中具有广泛应用（Aouizerats et al., 2015；Marelle et al., 2015；Nuryanto，2015）。本文使用版本为WRF-ARW v3.7（Wang et al., 2015）和Chem v3.7（Peckham et al., 2015b），采用一重网格模拟，模拟区域覆盖整个淮河流域（图 2蓝色实线范围内）：气象初始场和侧边界条件采用美国环境预报中心NCEP全球预报系统每天08:00（北京时间，下同）的GFS分析场（GFS-ANL；http://nomads.ncdc.noaa.gov/data.php [2015-10-15]），分辨率为0.5°（纬度）×0.5°（经度）；为了更好地再现大气实况、大气成分和气溶胶的初始场及侧边界条件采用全球化学传输模式MOZART-4/GEOS-5每天6 h的输出结果（http://www.acom.ucar.edu/wrf-chem/download.shtml[2015-10-15]），分辨率为1.9°（纬度）×2.5°（经度）；气象和化学侧边界都每隔24 h更新一次。模式中考虑了云微物理New Thompson（Thompson et al., 2008）、长短波辐射RRTMG（Iacono et al., 2008）等物理过程参数化以及光化学方案F-TUV（Kumar et al., 2014）、气相化学机制MOZART和气溶胶方案GOCART等化学过程参数化，同时考虑干湿沉降、气溶胶—辐射相互反馈作用，反馈作用不仅直接影响大气辐射过程，也影响光化学过程，模式中气溶胶光学厚度计算采用耗时但计算精确的Shell-Code Mie方案（Barnard et al., 2010；Peckham et al., 2015a）。

本文WRF-Chem模式中融合了生物质燃烧源、人为源和生物源等主要排放源：生物质火点排放信息采用NCAR-FINN v1.5（Fire Inventory from NCAR；http://www.acom.ucar.edu/acresp/dc3/AMADEUS/finn/emis/[2015-10-15]）数据（Wiedinmyer et al., 2011），该数据利用MODIS的每日火点信息，结合土地覆盖、地表植被信息，通过排放因子法计算得到CO、CH₄、NMOC、NO_x等气态污染物和BC、OC等颗粒物排放信息。采用EDGAR-HTAP v2.2（Emission Database for Global Atmospheric Research on Hemispheric Transport of Air Pollution）（http://edgar.jrc.ec.europa.eu/htap_v2/index.php?SECURE=123 [2015-10-15]）全球人为源排放清单（Janssens-Maenhout et al., 2015），物种包含SO₂、NO_x、CO、NMVOCs、NH₃、PM10（空气动力学当量直径小于等于10 μm的颗粒物，即可吸入颗粒物）、PM2.5、BC和OC，全球0.1°（纬度）×0.1°（经度）的年排放资料和月排放资料，排放类型分为航空、船舶、能源、工业、交通、民用和农业8大类。该资料实际融合了MICS-Asia/MIX（MEIC v1.0+REAS v2.1）、EPA-US & Environ-Canada、TNO/EMEP-Europe和EDGAR v4.3-Other等不同国家和地区的排放清单。中国地区排放信息采用MICS-Asia（the Model Inter-Comparison Study for Asia Phase Ⅲ）计划的MIX（the Mosaic Inventory）资料，该资料融合了清华大学的MEICv1.0（the Multi-resolution Emission Inventory for China）和北京大学NH₃排放清单。生物源采用基于MEGAN v2.1（Model of Emissions of Gases and Aerosol from Nature；http://www.acom.ucar.edu/wrf-chem/download.shtml [2015-10-15]）生物质排放模块的在线计算（Guenther et al., 2012）。近年来，上述三类排放源组合逐渐应用于WRF-Chem模式的各类模拟中（Huang et al., 2013；Marelle et al., 2015；Kuik et al., 2015）。

与夏季相比，秋季秸秆焚烧污染对大气环境质量的影响更大。为此选取2015年9月30日08:00起的72 h发生在河南和山东境内的一次玉米作物秸秆大面积露天焚烧过程作为本文研究的切入点。当天MODIS火点（图 2红色十字标示）观测资料显示，火点主要分布在河南东南部地区且火点密集，山东西南部地区也有零星火点分布；受低层西北风影响，火点下风向有明显烟羽且覆盖范围大，秸秆焚烧所释放的污染物扩散至下风向300 km外（详见图 3a和图 3b）。为定量评估此次秸秆焚烧对区域城市空气质量的影响，本文设计控制组WRF-FIRE（考虑火点排放）和对照组WRF-NOFIRE（不考虑火点排放）两组试验，模拟时段为北京时2015年9月30日08:00至2015年10月03日08:00，冷启动后模式前16 h作为spin-up，后56 h模拟结果与观测结果进行对比分析。地面空气质量实测数据来源于中国环境保护部，选用河南、安徽、山东和江苏四省83个城市（详见图 2脚注和白色圆圈）国控监测点的平均小时浓度数据，监测物种包括PM2.5、PM10、CO、SO₂、NO₂和O₃。

图 2

Fig. 2

图 2 2001~2010年MODIS 500 m土地利用气候分布（Broxton et al., 2014）、淮河流域（蓝色实线区域）、WRF模式区域（蓝色点线区域）和2015年10月1日MODIS火点信息（红色十字） Fig. 2 MODIS-based land cover climatology at 0.5-km resolution for the 10-year period (2001-2010) (Broxton et al., 2014), Huaihe River basin is denoted by the blue solid line, WRF domain is indicated by the blue dotted line, and MODIS active fire map (red crosses) on 1 October 2015

图 3

Fig. 3

图 3 2015年10月1日（a）12:45的Terra卫星和（b）14:30的Auqa卫星MODIS可见光拼图和火点信息（红色圆点）；当日（c）13:00和（d）15:00近地面CO浓度（填色），用以表征火点烟羽]和地面10 m风场的WRF-Chem模拟结果 Fig. 3 Comparison of fire smoke between MODIS (a) on NASA's Terra satellite at 1245 LST 1 October 2015 and (b) on NASA's Aqua at 1430 LST 1 October 2015, and MODIS active fire map (ned dots); FINN fire emissions at (c) 1300 LST and (d) 1500 LST on the same day represented by CO content (colored) from WRF-Chem simulation with wind map at 10-m height

图 3为2015年10月1日MODIS两次过境时的可见光拼图和WRF-Chem模式对应时段的CO模拟分布。图 3a和图 3b分别是Terra卫星于北京时12:45和Aqua卫星于14:30的可见光拼图，红色点为MODIS火点信息。分析图 3a和图 3b可知，在河南、山东境内出现大片火点，同时受到西北风影响，下风向伴有明显的烟羽（烟羽中包含了大量的气溶胶颗粒物，因其散射太阳辐射而可被MODIS可见光通道观测到），并且下午观测到的烟羽比中午浓烈，影响范围广；图 3c和图 3d分别为当日13:00和15:00 WRF-Chem模拟结果，图中风标为地面10 m风场，填色为CO浓度大小，深浅代表用来表征秸秆焚烧造成的烟羽浓烈程度。对比分析卫星监测和模式模拟结果，融合NCAR-FINNv1.5火点排放资料的WRF-Chem模型较好地模拟出此次秸秆大面积焚烧过程，火点位置与实况对应，模拟的烟羽浓烈程度随时间、空间扩散变化与MODIS监测结果基本吻合，但主火点区的烟羽在下风向扩散范围滞后于观测结果。结合日本静止卫星Himawari-8当日每10 min的可见光拼图（http://himawari8.nict.go.jp[2015-10-01]）可知，NCAR-FINN在WRF-Chem模式中主火点区起始排放时间晚于实况大约1 h，也有部分火点在模式中的起始排放时间早于实况，所以火点烟羽扩散范围与实况存在一定差异。

融合NCAR-FINN火点排放资料的WRF-Chem模型较好的模拟了秸秆露天焚烧产生的烟羽及其扩散过程，但是这并不代表该模型对区域内其它大气污染源模拟的效果和城市大气污染物浓度变化。为了检验控制组WRF-FIRE能否真实再现了当时大气污染状况，本文采用了Taylor图（Taylor diagram）来对其进行定量评估。Taylor图以图形化的形式非常直观得表现了一个模态/多个模态与观测结果的相似程度，且模态间的相似性可被图中两者间相关系数（R）、中心均方根误差（Centered Root-Mean-Square Error，CRMSE）和标准差（Standard Deviations，SD）这三个统计量来定量描述。该图曾在IPCC报告中被广泛应用于复杂模式间的相互比较以及各模式预报能力评估，此外还可用于评估单模式不同版本模拟能力的改变、统计量的显著性水平、观测值的不确定性以及模拟与观测间的内部变率等（Taylor，2001）。

其中，i和j分别代表不同城市和不同观测变量，f_n和r_n分别代表模拟和观测序列，${\sigma _{{f_{ij}}}}$和${\sigma _{{r_{ij}}}}$分别为模拟和观测序列标准差SD，R_ij为模拟和观测序列的相关系数，${{E'}_{ij}}^2$为中心均方根误差。为了便于各序列间的比较，本文采用Chang and Hanna (2004)推荐的空气质量模型评估方法（吴其重等, 2012），计算归一化标准差NSD（${\hat \sigma _{{f_{ij}}}}$、${\hat \sigma _{{r_{ij}}}}$）和归一化中心均方根误差CNMSE（${\hat E'_{ij}}^2$）：

则有恒等式：${\hat E'_{ij}}^2 = \hat \sigma _{{f_{ij}}}^2 + \hat \sigma _{{r_{ij}}}^2 - 2{\hat \sigma _{{f_{ij}}}}{\hat \sigma _{{r_{ij}}}}{R_{ij}} = \hat \sigma _{{f_{ij}}}^2 + 1 - 2{\hat \sigma _{{f_{ij}}}}\cos \theta $，$\theta = {\cos ^{ - 1}}{R_{ij}}$。

选取北京时2015年10月1日00:00至2015年10月3日08:00淮河流域内83座城市国控监测点CO、PM10、PM2.5、O₃、NO₂和SO₂平均小时数据和插值到相应城市的WRF-FIRE模拟序列，计算归一化标准差NSD和相关系数绘制图 4：图中横纵坐标皆为归一化标准差，表征了序列振幅大小或波动程度；角度余弦值即为观测与模拟间相关系数，表征了两者间相似度；图中每一点为某城市（数字标识）某观测变量（颜色标示）的WRF-FIRE模拟序列，其在图中的分布由模拟序列的归一化标准差和与观测序列的相关系数所决定。图中模拟点与横坐标REF点（代表了观测序列）间的距离即为模拟序列与观测序列之间的归一化中心均方根误差CNMES，表征了模拟序列与观测序列的差异程度。如果模式是完美预报，则模拟序列归一化标准差等于1，模拟与观测序列间相关系数等于1，模拟与观测序列均方根误差等于0，即图中的模拟点和REF点重合。分析图 4可知：大部分模拟点都落在了R＞0.5，0.5＜NSD＜1.5和CNMSE＜2.0区域内，表明大多数城市空气质量模拟序列与观测序列相一致；尤其是O₃和CO模拟效果较好，模拟点基本落于0.5＜R＜0.9，0.5＜NSD＜1.5和CNMSE＜1.0；PM10和PM2.5模拟效果次之，模拟点集中落于0.3＜R＜0.9，0.5＜NSD＜1.5和0.5＜CNMSE＜1.5；NO₂模拟效果一般，模拟点虽基本落于0.5＜R＜0.9，但是NSD和CNMSE值较大且相对发散，模拟同观测序列相比变化趋势一致，但数值大小仍有差异；SO₂模拟效果最差，模拟与实况序列相关系数总体小于0.6且与实况偏差大，波动明显。通过对比实况与WRF-NOFIRE模拟结果猜测HTAP人为源清单对NO₂和SO₂的排放可能存在一定的高估。考虑到本文分析的是小时时间序列，个别城市模拟结果确实和实况相差较大，但对秸秆焚烧主要释放污染物CO、PM10和PM2.5以及后期主要二次污染物O₃浓度模拟效果较好。总体而言，WRF-FIRE基本再现了当时大气污染状况且模拟效果较为理想，可用于后期秸秆焚烧对区域空气质量影响的对比分析。

图 4

Fig. 4

图 4 地面（a）O3和CO、（b）PM10和PM2.5、（c）SO2和NO2小时实测与WRF-FIRE模拟序列的Taylor图 Fig. 4 Taylor diagrams for observations of (a) O3 and CO, (b) PM2.5 and PM10, and (c) SO2 and NO2 from Ministry of Environmental Protection of the People's Republic of China and WRF-FIRE simulations from 0000 LST 1 October 2015 to 0800 LST 3 October 2015 at 83 cities in Huaihe River basin

为定量评估秸秆焚烧对区域城市空气质量的影响，将北京时2015年10月1日00:00至2015年10月3日08:00的WRF-FIRE和WRF-NOFIRE结果插值得到上述83座城市的CO、PM10、PM2.5、O₃、NO₂和SO₂小时模拟序列；将同种大气污染成分对应时刻的WRF-FIRE减去WRF-NOFIRE后除以WRF-NOFIRE序列标准差，得到归一化小时浓度偏差值$\Delta {\hat f_{ij,n}}$用来表征秸秆焚烧对各城市大气污染成分在不同时间段的浓度波动影响程度；最后选取其中最大小时浓度影响值$\Delta {\hat f_{ij,\max /\min }}$绘制图 5，具体计算公式如下：

图 5

Fig. 5

图 5 秸秆焚烧对城市空气质量（a）CO、（b）PM10、（c）PM2.5、（d）O3、（e）NO2和（f）SO2的最大小时浓度影响（蓝色表示负影响，红色代表正影响） Fig. 5 Normalized maximum hourly biases of (a) CO, (b) PM10, (c) PM2.5, (d) O3, (e) NO2, and (f) SO2 between the WRF-FIRE and WRF-NOFIRE simulations from 0000 LST 1 October 2015 to 0800 LST 3 October 2015 at 83 cities in Huaihe River basin, blue means it's decreased, red means it's increased

其中，i和j分别代表不同城市和不同观测变量，F_n和N_n分别代表WRF-FIRE和WRF-NOFIRE模拟时间序列。

图 4a-4f分别代表城市CO、PM10、PM2.5、O₃、NO₂和SO₂的最大小时浓度影响分布，其中红色表示正影响，火点造成浓度增加，蓝色表示负影响，火点造成浓度减少，颜色深浅表征最大小时浓度影响程度：（1）CO、PM10和PM2.5最大小时浓度影响分布特征一致，秸秆焚烧对模拟区域内所有城市的CO、PM10和PM2.5最大小时浓度影响为正影响，对火点中心城市浓度影响最为明显，CO和PM2.5最大小时浓度增幅高达5倍标准差，PM10最大小时浓度增幅高达3倍标准差；对周边和下风向城市影响次之，增幅介于1~5倍标准差；对火点上风向地区和远离火点的长三角地区城市影响较小，增幅低于1倍标准差。CO是气态污染物，PM2.5相比PM10粒径更小，可以随风扩散至更远的地区，对城市浓度影响更大。（2）秸秆焚烧使得模拟区域内所有城市O₃浓度增加，但最大小时浓度影响分布特征与CO、PM10和PM2.5分布特征略有不同。臭氧最大小时浓度影响增幅最大区在下风向城市，增幅接近3倍标准差，而火点中心和下风向受烟羽主体覆盖的城市臭氧最大小时浓度增幅为2倍标准差，火点上风向地区和远离火点的长三角地区城市浓度影响较小，增幅低于1倍标准差。秸秆焚烧使得火点中心城市和下风向城市臭氧浓度增加，但臭氧浓度增幅极值区分布在火点下风向烟羽末端太阳光照充足的地区，这与Jiang et al. (2012)研究结果相一致：秸秆焚烧释放了大量O₃前提物NO_x和VOC_s，使得火点周边和下风向城市O₃浓度上升，但秸秆焚烧形成的烟羽（包含大量的气溶胶颗粒物）减少了到达地面的太阳辐射，抑制了O₃生成的光化学过程，同时降低了地面温度，也抑制了地面生物质排放，进而造成烟羽覆盖城市的近地面层臭氧浓度增加得没有那么剧烈。（3）火点中心和周边城市NO₂最大小时浓度影响为正，增幅大于1倍标准差，SO₂浓度也略有增加，由秸秆焚烧释放出NO₂和SO₂所引起。值得注意的是，下风向部分城市NO₂和SO₂最大小时浓度影响均为负值，为下风向臭氧浓度增幅较高的地区。秸秆焚烧释放出NO₂和SO₂使得火点周边城市浓度增加，同时秸秆焚烧引起的高臭氧浓度有可能导致火点下风向部分城市NO₂和SO₂向硝酸盐和硫酸盐转化成核，使得原有浓度有微略下降。考虑到该模型对于城市NO₂和SO₂模拟效果并不好，在此不做具体分析。

农作物秸秆焚烧作为中国生物质燃烧的主要形式之一，其释放的气态污染物和颗粒物主要影响城市空气质量。其中淮河流域处于长江和黄河流域之间，是我国农作物秸秆产量最高地区，也是卫星监测秸秆焚烧最为严重的地区。因此，本文选取淮河流域作为重点研究区域，利用融合NCAR-FINN火点排放源、EDGAR-HTAP人为源和MEGAN生物源的WRF-Chem空气质量模式，模拟再现了2015年9月30日08:00起的72 h发生在河南省东南部一次大面积的农作物秸秆露天焚烧过程。通过WRF-FIRE和WRF-NOFIRE两组试验的模拟结果定量研究了秸秆焚烧对流域内83座城市空气质量的影响：

（1）融合NCAR-FINN火点排放资料的WRF-Chem模式较好地再现了此次秸秆焚烧及火点烟羽扩散过程，火点位置与实况对应，模拟的烟羽浓烈程度随时间、空间扩散变化与MODIS监测结果基本吻合，模式中火点起始排放时间晚于实况造成主火点区的烟羽在下风向扩散范围相比观测结果略有滞后；

（2）同时结合人为源排放清单EDGAR-HTAP和生物源MEGAN的WRF-FIRE模式对流域内城市大气污染状况模拟效果较为理想，尤其对秸秆焚烧主要释放污染物CO、PM10和PM2.5以及后期主要二次污染物O₃浓度的模拟效果较好，从Taylor图来看小时模拟结果总体分布在R＞0.5，0.5＜NSD＜1.5和CNMSE＜1区域内。HTAP人为源清单对NO₂和SO₂的排放可能存在一定的高估，两者在WRF-FIRE和WRF-NOFIRE中模拟效果较差；

（3）对比分析WRF-FIRE和WRF-NOFIRE模拟结果可知，农作物秸秆大面积露天焚烧所排放的气态和气溶胶颗粒物会对整个模拟区域内的城市空气质量造成影响，且存在明显的空间分布特征，对各大气污染成分的最大小时浓度影响不相同。流域内城市CO、PM10和PM2.5受秸秆焚烧影响浓度增加，火点中心、周边以及下风向城市增幅明显；CO是气态污染物，PM2.5相比PM10粒径更小，可以随风扩散至更远的地区，对城市浓度影响更大；

（4）火点排放污染物不仅仅造成流域内城市一次污染物CO、PM10和PM2.5浓度的增加，秸秆焚烧使得火点中心城市和下风向城市二次污染物O₃浓度增加，但臭氧浓度增幅极值区分布在火点下风向烟羽末端太阳光照充足的地区。此外，下风向城市高臭氧浓度有可能与城市原有大气污染物间发生相互作用，促进了NO_x和SO₂向高价位转化为硝酸盐和硫酸盐，使得城市NO_x和SO₂浓度略微下降。