CH₄作为仅次于CO₂的第二大温室气体，其单位质量对气候的变暖作用是同等质量CO₂的25倍。近年来CH₄的温室效应已达20%，而且其浓度逐年升高，超过20世纪初大气中浓度的2倍，并且仍以每年0.8%~1%的速度增长（Milich，1999）。另一方面，大气中CH₄与OH自由基反应是其主要的汇，它参与的光化学过程会引起大气中水汽、O₃等浓度的变化，使其在对流层和平流层的大气化学研究中也至关重要（张剑波，1996）。因此，研究大气中CH₄的时空分布及变化是十分必要的。

青藏高原面积辽阔，平均海拔在4000 m以上，因其动力和热力作用，使它不仅对东亚的天气和气候，而且对全球气候变化以及灾害性天气的形成和发展都有重要的影响（毕云等，2008）。青藏高原在夏季作为一个强热源对周围大气起到抽吸作用，它上面的强对流运动与亚洲季风期间的大尺度垂直运动能将感热、水汽和污染物从边界层向上输送（Ye and Wu, 1998）。模式研究也表明亚洲季风期间的深对流运动将边界层的污染物从印度、东南亚和我国华南地区输送至对流层上层（Lawrence et al., 2003；Liu et al., 2003）。段安民等(2006)研究表明温室气体的排放加剧了青藏高原气候变暖。

由于高原地区地形复杂，环境条件恶劣，站点稀少，而且现在大气成分站点监测只能获取单站、整层的CH₄总量观测，不能准确反映空间区域的大气状况，更难以获得CH₄的垂直分布信息（程洁等，2007）。2002年5月美国国家航空航天局（NASA）成功发射了第二颗地球观测系统（EOS）系列卫星Aqua，上面搭载的大气红外探测器（Atmospheric Infrared Sounder，AIRS）能够提供高时空、全球覆盖的CH₄信息，极大地促进了对全球CH₄分布、变化及其对气候变化影响的认识（高文华等，2006）。Xiong et al.(2008)利用AIRS探测器在7.66 μm波段处甲烷的吸收带，采用SVD（Singular Value Decomposition）的方法实现了对大气中甲烷垂直廓线的精确反演。该产品自从发布以来，Xiong et al.(2009)开展了对该反演产品的真实性检验，通过利用飞机实测CH₄浓度与AIRS反演产品的对比，两者误差基本在–1.4%~0.1%，均方根误差大约在0.5%~1.6%。Zhang et al.(2011)利用AIRS的三级产品分析中国地区中高层大气CH₄的分布特征，与地基遥感观测资料误差在1.5%以内。王红梅等(2015)利用中国青海瓦里关（WLG）、中国台湾鹿林山（LLN）及蒙古乌兰乌勒（UUM）地基观测资料对2003~2013年AIRS的第六版近地面CH₄浓度产品进行了验证，误差在2%以内，变化趋势一致。以上结论表明AIRS探测器反演的CH₄产品质量较高，可以作为研究和分析大气中甲烷分布、演变传输规律的依据。

本文选定（25°N~40°N、75°E~105°E）范围为青藏高原研究区域，利用AIRS观测资料反演的第六版CH₄产品，分析了2003~2014年青藏高原上空CH₄的时空变化特征；进而结合NCEP再分析资料探讨了夏季风期间，高原对流层中高层CH₄高值的形成机制，加深对高原上空CH₄时空变化形成原因的理解。

AIRS在3.7~15.4 μm有2378个光谱通道，拥有极高的光谱分辨率，星下点分辨率为13.5 km，结合先进的微波探测器（AMSU），可以在部分云的条件下对大气做精确的温、湿度廓线反演，并在此基础上反演CO₂、CH₄等微量气体成分总量及垂直廓线。本文利用的是NASA地球科学数据和信息服务中心（GESDISC）提供的AIRS反演的标准CH₄产品（第六版），包括月平均产品和逐日产品，该产品提供了24个气压层的CH₄体积混合比垂直廓线。其中月平均CH₄产品水平分辨率为1°（纬度）×1°（经度），选取产品的时间段为2003年1月至2014年12月，共144个月。逐日CH₄产品格式与月平均CH₄产品相同，本文选取时间段为2008年8月26日至9月30日，共36日。AIRS资料来自GESDISC（Goddard Earth Sciences Data and Information Services Center）的网站（http://disc.gsfc.nasa.gov[2015-10-23]）。

为计算季风指数，本文使用的NCEP再分析资料，包括NCEP/NCAR的月平均再分析资料以及NCEP每6 h的FNL（Final）再分析资料。其中NCEP/NCAR的月平均再分析资料，水平分辨率为2.5°（纬度）×2.5°（经度），全球共有144×73个网格点。NCEP FNL的每6 h再分析资料的水平分辨率为1°（纬度）×1°（经度）。NCEP资料均来自CISL RDA（The Computational and Information Systems Laboratory Research Data Archive）的网站（http://rda.ucar.edu[2016-01-05]）。

受温度和湿度等条件影响，AIRS通道探测CH₄的垂直灵敏度有显著变化，在平流层、对流层低层及地表附近区域的探测灵敏度均要小于对流层中高层。在中纬度地区，AIRS通道探测CH₄的最敏感层是在300~400 hPa左右，且反演误差较小（Xiong et al., 2008）。

本文以高原CH₄季节分布为例，对研究区域300 hPa上空CH₄浓度的时空变化进行了分析。图 1为2003~2014年多年平均后青藏高原及周边地区300 hPa上空CH₄浓度在不同季节的水平空间分布图，图中红色方框内为研究区域，其中春季为3~5月CH₄浓度平均值，夏季为6~8月CH₄浓度平均值，秋季为9~11月CH₄浓度平均值，冬季为12月至次年2月CH₄浓度平均值。表 1给出了2003~2014年多年平均后研究区域及周边同纬度陆地区域（60°E~75°E和105°E~120°E）300 hPa上空在不同季节时的CH₄平均浓度，CH₄浓度用体积混合比表示。综合图 1和表 1看出，与周边同纬度陆地区域相比，青藏高原上空CH₄的季节变化较为明显，夏秋季CH₄浓度较高，春冬季CH₄浓度较低。其中CH₄浓度低值期出现在春季（图 1a），其平均值约为1784ppb（10^–9）。夏季（图 1b）整个陆地上空的CH₄浓度几乎都有所增加，其平均值约为1822ppb，较春季增大了约38ppb。秋季（图 1c）青藏高原上空CH₄浓度有所减小，其平均值约为1817ppb。冬季（图 1d）CH₄浓度较秋季明显减少，其平均值约为1787ppb。除夏季外，其余季节中青藏高原上空的CH₄浓度均明显低于周边同纬度陆地区域。另外青藏高原上空CH₄的分布及变化除了与其周围同纬度陆地区域有较大的差异外，CH₄在研究区域内部的分布也存在特征。从各个季节来看，高原北部的CH₄浓度均高于南部地区，且其分布与青藏高原地形的切合度较高。

图 1

Fig. 1

图 1 不同季节青藏高原及周边地区300 hPa处CH4平均浓度的空间分布：（a）春季；（b）夏季；（c）秋季；（d）冬季 Fig. 1 Spatial distributions of averaged CH4 concentration at 300 hPa over the Tibetan Plateau and its surrounding areas in different seasons: (a) Spring; (b) summer; (c) autumn; (d) winter

表 1 (Table 1)

表 1 不同季节青藏高原及周边同纬度地区300 hPa处CH4平均浓度 Table 1 Averaged CH4 concentrations at 300 hPa over the Tibetan Plateau and the surrounding area of the same latitude in different seasons 300 hPa处CH4平均浓度（×10–9） 青藏高原区域 周边同纬度陆地区域 春季 1784 1789 夏季 1822 1822 秋季 1817 1822 冬季 1787 1797

表 1 不同季节青藏高原及周边同纬度地区300 hPa处CH4平均浓度 Table 1 Averaged CH4 concentrations at 300 hPa over the Tibetan Plateau and the surrounding area of the same latitude in different seasons

另外，西亚上空的CH₄浓度在夏季（图 1b）也明显升高，这可能是因为亚洲季风期间强对流运动将部分CH₄向上输送时受赤道东风急流的影响而形成的（Li et al., 2001），但其季节变化没有青藏高原上空强。

为了进一步研究青藏高原地区上空CH₄浓度的时空变化，本文对高原上空对流层不同高度上CH₄的时空变化趋势进行了分析。图 2给出了青藏高原上空2003~2014年CH₄浓度垂直分布的年变化图，高原上空CH₄浓度垂直分布差异显著，近地面附近CH₄浓度最高，平均在1800ppb以上，年变化也较为剧烈，变化幅度高达70ppb。随着高度增加，CH₄浓度不断减小，年变化也随之减弱，至对流层顶100 hPa高度处，平均CH₄浓度下降至1680 ppb左右，年变化趋于平缓，其变化幅度小于20 ppb。从图 2可以看出高原上空对流层各个高度的CH₄浓度年变化趋势大致与300 hPa高度趋势基本一样，4月CH₄浓度最低，6月CH₄浓度开始迅速增长，夏季8月达最大。故300 hPa处CH₄浓度能够定性的反应高原对流层中高CH₄的变化。值得注意的是，9月350~450 hPa高度附近CH₄浓度高于8月，但在350 hPa高度往上CH₄浓度低于8月，这表明CH₄浓度是从高空往下逐渐开始减少的，也就是说高原上空对流活动的减弱是导致CH₄浓度减少的主要原因之一。9月末研究区域上空的CH₄浓度迅速减小。受冬季化石燃料燃烧排放影响，12月CH₄浓度有小幅度的上升，形成一个小的峰值，但很快就消失，CH₄浓度继续呈下降趋势。根据研究区域内CH₄浓度的时间变化情况，可以将高原上空CH₄浓度变化大致分为三个时期：（1）CH₄高值期，即7~9月；（2）CH₄过渡期，即6月和10月；（3）CH₄低值期，即1~5月和11、12月。

图 2

Fig. 2

图 2 青藏高原对流层中高层CH4平均浓度垂直分布的年变化 Fig. 2 Annual variation of the vertical distribution of averaged CH4 concentration in the middle and upper troposphere over the Tibetan Plateau

AIRS作为一种红外遥感探测器，虽然反演CH₄时所用的通道与水汽吸收线有重叠，造成反演的CH₄浓度垂直廓线有误差。但是，AIRS反演的CH₄浓度从6月到9月的增加幅度约为60ppb，远远高于Xiong et al.(2009)给出的来源于AIRS仪器的观测噪声和反演算法的误差，说明利用该反演产品可以很好地反应对流层中高层高度上CH₄浓度的时空变化特征。中国瓦里关本底站的观测资料分析也显示出夏季CH₄整层总浓度的明显增加（赵玉成等，2014），这与本文分析出的青藏高原及其附近区域夏季CH₄总量及对流层各高度层上浓度均增加是一致的。

图 3给出了2003~2014年青藏高原300 hPa上空区域平均CH₄浓度逐月的变化趋势及变化幅度。图 3可以看出青藏高原300 hPa上空CH₄浓度在2003~2014年间部分年份有所下降，但总体呈上升趋势，每年平均增长约4.66ppb，年增长率约为0.26%。其中2003~2010年CH₄浓度总体呈较为缓慢的上升趋势，每年平均增长约3.13ppb，而2008年高原上空CH₄浓度异常增加，比2007年平均高出18ppb，熊效振等(2011)研究表明其原因可能与2007年浓度的增加和2008年季风期地表排放增大有关。2011年CH₄浓度较往年有明显的上升，其上升幅度为16ppb，其后至2014年CH₄浓度继续呈上升趋势，2014年青藏高原上空300 hPa处CH₄的平均浓度已超过1830ppb。

图 3

Fig. 3

图 3 2003~2014年青藏高原300 hPa处CH4平均浓度的年际变化（灰色实线为2003~2014趋势，黑色虚线为2003~2010年趋势，黑色点线为2011~2014年趋势） Fig. 3 Interannual variations of averaged CH4 concentration at 300 hPa over the Tibetan Plateau from 2003 to 2014 (the grey spot solid line represents the growth trend of CH4 concentration from 2003 to 2014, the black solid line represents the growth trend of CH4 concentration from 2003 to 2010, the black dotted line represents the growth trend of CH4 concentration from 2011 to 2014)

在亚洲夏季风期间，印度、东南亚和我国华南地区的稻田等会排放出大量的CH₄，大尺度的垂直运动将低层CH₄向对流层上层输送，影响其在高原地区的分布。为了了解甲烷的地表排放对高原上空CH₄的影响，Xiong et al.(2009)利用模式模拟地表排放增加50%时，高原上空甲烷浓度的增加量，结果显示300 hPa的CH₄额外增加约8%~9%。这个结果说明在季风期间高原上空CH₄浓度的增加部分来自地表排放的影响，但更多的是夏季强对流输送的作用。中国瓦里关本底站的观测也显示出夏季CH₄的增加（赵玉成等，2014），由于瓦里关站的海拔高度在3810 m，除了附近地表源夏季排放增加的影响外，与高原上空向上的动力输送是分不开的，而影响夏季高原上空动力输送主要是季风系统。本文重点分析夏季青藏高原上空CH₄高值期变化与季风的关系，而季风的有无、强弱可具体由季风指数来量化。

李建平和曾庆存(2005)用

来计算季风季节变化和年际变化，称之为动态标准化变率指数（或季风指数），其中，V是1月气候平均风矢量，V是1月和7月气候平均风矢量的平均，V_{m, n}是某年（n）某月（m）的月平均风矢量。定义δ > 0的地区为季风区，反映出季风具有盛行风向发生显著转变这一主要的环流特征。本文在NCEP/NCAR月平均再分析资料给出的300 hPa平均风场基础上，按公式（1）求出青藏高原地区300 hPa的月季风指数，如图 4虚线所示。

图 4

Fig. 4

图 4 青藏高原地区300 hPa上空CH4平均浓度和季风指数的逐月变化 Fig. 4 Monthly changes in averaged CH4 concentration at 300 hPa over the Tibetan Plateau and monsoon index

本文参考汤懋苍等(1984)和白虎志等(2001)提出的日季风强度指数计算方法，以（32.5°N，90°E）作为青藏高原地形的中心点，取所选研究区域边缘（32.5°N，75°E）、（25°N，90°E）、（32.5°N，105°E）和（40°N，90°E）这4个点分别代表青藏高原的西、南、东和北部边界。从NCEP FNL的每6 h再分析资料中提取出高原周围4点和中心点的600 hPa位势高度h，分别对每天4次各点再分析资料中的位势高度h求取平均值，作为高原5点的逐日600 hPa高度H，最后利用下式计算高原日季风指数I：

其中，H₁、H₂、H₃、H₄分别为高原周围四点的位势高度值，H₀为高原中心点的位势高度值。

下面具体定量分析夏季风期间季风指数的变化与青藏高原上空对流层CH₄浓度变化的关系。图 4给出了2003~2014年多年平均的青藏高原地区300 hPa上空CH₄浓度和季风指数的逐月变化，分别用实线和虚线表示，左侧纵坐标为CH₄浓度，右侧纵坐标为月季风指数。4月初，季风指数由负转正，夏季风开始影响高原，高原对流逐渐旺盛，对流层中高层CH₄浓度开始缓慢增加。6月季风指数持续增加，在青藏高原的南部和东部，地面风场呈向高原地区的气旋式辐合；与高原南部宽广的低压带配合下，引导高原南部、东南部地区大气低层的CH₄向高原输送，此时作为热源的青藏高原上空的上升运动强烈，使得中高层CH₄浓度开始明显增加，同时由于100~150 hPa高度处南亚高压的阻塞，使输送到高原上空的CH₄不能马上扩散，而CH₄作为长寿命气体，对流层高层的光化学破坏作用大大低于地表，因此高值能在对流层中高层能维持约1个月，其最大值出现在8月底至9月初，比季风指数的峰值晚约半至一个月。9月中旬当季风指数开始由正转负时，夏季风撤退，CH₄浓度迅速减小，高值期结束。

图 5则以2008年为例，进一步显示了季风撤退期间高原上空CH₄平均浓度（图 5a）与日季风指数（图 5b）的逐日变化关系。根据汤懋苍等(1984)定义，当某日日季风指数由负值转为正值以后，且正值的连续日数大于5 d，则规定该日为夏季风开始日；反之，当某日日季风指数由正值转为负值以后，且负值的连续日数大于5 d，则规定该日为夏季风结束日。由图 5可见，2008年夏季风撤退（图 5b）的具体时间为9月6日，CH₄峰值（图 5a）开始减弱时间为9月9日，从时间上看，CH₄峰值快速消失的时间与季风撤退的时间吻合得较好。9月2日日季风指数由正值变为负值，高原对流输送减弱，CH₄浓度随之开始下降。9月4日日季风指数变为正值，CH₄浓度在一天之后即9月5日也随之出现增长，表明CH₄浓度的波动变化受到了季风的影响，且存在短暂的滞后现象。

图 5

Fig. 5

图 5 2008年夏季风撤退期（a）青藏高原上空CH4平均浓度与（b）日季风指数的逐日变化 Fig. 5 Daily variations of (a) averaged CH4 concentration over the Tibetan Plateau and (b) daily monsoon index during the declining period of the summer monsoon in 2008

本文利用AIRS反演的甲烷产品分析了2003~2014年青藏高原对流层中高层CH₄的时空变化特征，探讨了夏季CH₄高值期变化与季风的关系，得到如下结论：青藏高原地区对流层中高层CH₄浓度较周边同纬度陆地区域季节变化明显，每年的6月开始浓度显著增加，8月底至9月初到达最大值，10月开始浓度迅速减小，然后一直维持在较低水平。CH₄浓度随高度增加而递减，季节变化幅度随高度增加也不断减小。CH₄水平分布与青藏高原地形的切合度较高，高原北部CH₄浓度高于南部。青藏高原地区对流层中高层CH₄浓度在2003~2014年总体呈逐年上升趋势，年增长率约为4.66ppb。2011年以后CH₄浓度增加明显，递增率相比2003~2010年而言要更高。夏季风期间，青藏高原南部的低空区域受亚洲季风的影响，空气辐合将CH₄输送至高原，此时作为热源的青藏高原上空的上升运动强烈，CH₄继续向上输送，配合100~150 hPa高度处南亚高压的阻塞作用，使得CH₄在此停留累积，浓度最大值出现在8月末至9月初，落后月季风指数最大值时约半至一个月。随着季风的撤退，CH₄浓度迅速降低，与日季风指数强度的减弱对应的很好。