2017, Vol. 22
2 中国科学院大气物理研究所, 北京 100029;
3 浙江省气象安全技术中心, 杭州 310008
2 Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029;
3 Zhejiang Meteorological Safety Technology Center, Hangzhou 310008
近年来，随着城市化进程的逐步加快、工业规模的不断扩大，人为污染物排放量居高不下，霾天气出现的频率越来越高，空气质量明显下降，从而对社会经济、交通安全、以及人体健康等造成重要危害（吴兑等，2010；Chen and Wang, 2015）。大气环境数值模式具有较稳定的系统性结构和完善的科学理论基础，能够基于人为、自然排放定量的揭示特定空间上一系列化学物种的时空演变规律，是研究区域大气环境与大气污染问题的发展方向和重要手段，因此在灰霾过程数值模拟与机理研究、空气质量预报及敏感性分析等方面得到普遍应用（刘红年等，2009；Wu et al., 2011；Hu et al., 2012；Wang et al., 2012）。作为大气环境数值模式的基础数据，大气污染物人为源排放清单是研究污染物在大气物理化学过程中时空演变规律的先决条件（Pacyna and Graedel, 2003；钟流举等，2007；薛亦峰等，2012；杨文夷等，2013）。由于排放源的估算十分复杂，包含社会经济、能源结构、土地利用、环境资料等许多因素的影响，并且所用排放信息和计算方法不尽相同，不同排放清单之间具有较大差异（van Aardenne et al., 1999；谢祖欣等，2014），从而给大气环境数值模拟带来一定的不确定性，对于污染物时空分布特征的准确描述、重污染过程的预报预警、以及空气污染防治政策的制定有直接影响（张小曳，2007；Cao et al., 2011）。
国内外已有一些研究工作针对不同排放清单给污染物浓度数值模拟带来的不确定性进行了深入探讨（Ma and van Aardenne，2004；De Meij et al., 2006；Amnuaylojaroen et al., 2014；朱佳雷等，2012；谢博文等，2013）。Ma and van Aardenne（2004）使用区域酸沉降模式RADM（Regional Acid Deposition Model）研究3个人为源排放清单对中国区域1995年夏季臭氧（O3）模拟的影响，结果表明在非污染区域O3差别较小，而在中国东部的污染区域近地层差别在30%~50%，这些差异均小于清单中O3前体物的差异。De Meij et al.（2006）使用双向嵌套全球化学传输模式TM5（Tracer Model 5），研究了欧洲地区气溶胶浓度的模拟对EMEP（European Monitoring and Evaluation Programme）与AEROCOM（an AEROsol module inter-COMparison in global models）两个不同的人为源排放清单以及排放源季节差异的敏感程度。结果表明，使用EMEP模拟的2000年6月硫酸盐气溶胶浓度与观测较为吻合，AEROCOM模拟则高估19%，而对于12月份二者模拟差别较小，且均存在低估；使用EMEP模拟的12月份硝酸盐浓度最大值比AEROCOM模拟低约56.5%。Amnuaylojaroen et al.（2014）利用WRF-Chem（Weather Research Forecast-Chemistry）模式，针对东南亚地区探讨使用5个大气污染物人为源排放清单模拟的O3与CO的时空差异，陆地平均O3与CO的差异分别约为4.5%与8%，而清单之间CO的差异可达到30%。朱佳雷等（2012）利用区域大气环境模拟系统RegAEMS（Regional Atmospheric Environment Modeling System）将其建立的长三角地区秸秆焚烧大气污染物排放清单应用于江苏省2008年10月底一次霾重污染天气的模拟中，研究发现，秸秆焚烧可以导致区域PM10（空气动力学当量直径小于等于10 μm的颗粒物，即可吸入颗粒物）和CO浓度上升30%以上。谢博文等（2013）应用区域气候模式RegCM4/Aerosol，探讨EDGAR（Emission Database for Global Atmospheric Research）和REAS（Regional Emission inventory in Asia）两个人为源排放清单对中国地区气溶胶分布数值模拟的影响，结果表明，使用两个排放源清单对硫酸盐气溶胶量级和分布的模拟基本一致，而对于黑碳（BC）与有机碳（OC），EDGAR比REAS偏小50~100倍，总体而言，东亚地区气溶胶模拟中REAS排放清单优于EDGAR。由此可见，不同人为源排放清单对大气污染物浓度数值模拟有重要影响，一方面，通过对模拟结果的验证评估，能够明确不同排放清单在目标区域的适用性，并且对于排放清单的本地化校正、局地排放源反演等具有指导意义；另一方面，通过量化不同排放清单对污染物浓度数值模拟的差异程度，对空气质量数值预报和数值模拟及其不确定性分析有重要参考价值。然而，目前不同排放清单对大气污染物浓度数值模拟影响的研究较少，且由于国内外各地气候和地理环境不同，影响程度存在较大差异，因此需要针对不同地区分别开展研究。
浙江省位于中国长江三角洲南部，地形地貌复杂，人口密度大，经济活动集中。随着城市化进程的逐步加快，灰霾天气越来越严重，自2000年以来，环境空气质量持续下降。2000~2010年浙江省年平均灰霾日数为42.6 d，其中杭州年平均灰霾日数达到168.75 d（毛敏娟等，2014)，自然条件和人为活动的差异造成浙江省霾日分布特征地域性强，形成霾日的环流形势与华北、华南地区有明显不同（翁之梅等，2014）。因此，本文以浙江省为例，基于大气化学模式系统WRF-Chem，分别利用国内外广泛使用的INTEX-B（Intercontinental Chemical Transport Experiment-Phase B）（Zhang et al., 2009）、REASv2.1（Kurokawa et al., 2013）以及最新的HTAP_v2（Hemispheric Transport of Air Pollution version 2）（Janssens-Maenhout et al., 2015）3个人为源排放清单，对2013年12月进行模拟，与观测进行对比分析，检验模式对气象要素以及大气污染物PM2.5（空气动力学当量直径小于等于2.5 μm的颗粒物，即细颗粒物）、PM10、SO2、NO2浓度的模拟效果，初步探讨模拟差异及其原因。
2 模式简介、试验设计及观测数据本研究所使用的模式是大气化学模式WRF-Chem（Grell et al., 2005），该模式是由新一代中尺度区域天气/气候模式WRF在线耦合Chem化学模块，气象模块与化学模块使用相同的时间与空间分辨率（垂直与水平）。WRF-Chem模式经过多年的发展与改进已经比较完善，模式中包含了平流传输、扩散和对流过程、干湿沉降、气相化学反应、光化学过程、液态化学、以及气溶胶及其辐射反馈等过程，已被广泛应用于雾霾过程模拟、气溶胶的形成及其天气效应、以及空气质量预报等研究（Fast et al., 2006；Wang et al., 2010；Zhang et al., 2010；庞杨等，2013；高怡和张美根，2014；廖礼等，2015）。
本研究使用WRF-Chem 3.6版本，模式采用双重嵌套网格（图 1a），中心点设在（32°N，117°E），外层区域水平分辨率为27 km×27 km，覆盖中国中东部大部分地区，内层区域水平分辨率为9 km× 9 km，覆盖浙江省及其周边地区。模式垂直方向分36层，最底层高约28 m，顶层气压为50 hPa。模式中初始气象场及侧边界条件使用全球再分析资料NCEP-FNL（National Centers for Environmental Prediction–Final Analysis），其水平分辨率为1°（纬度）×1°（经度），时间间隔为6 h。气溶胶和气体边界条件来自于MOZART-4/GEOS-5（Model for Ozone and Related chemical Tracers-4/ Goddard Earth Observing System-5）。模式所选主要物理参数化方案包括：改进的Lin微物理方案，RRTMG（Rapid Radiative Transfer Model for GCM）长波辐射方案，RRTMG短波辐射方案，YSU（Yonsei University）边界层方案，Noah（National Center for Environmental Prediction, Oregon State University, Air Force, and Hydrologic Research Lab）陆面过程模块，以及Grell-3积云对流参数化方案。所选的主要化学参数化方案包括：光解率采用Fast-J方案，气相化学反应机制采用CBM-Z（Carbon-Bond Mechanism version Z）方案，MOSAIC（Model for Simulating Aerosol Interactions and Chemistry）粒径分为4档（0.039~0.156 µm、0.156~0.625 µm、0.625~2.5 µm、2.5~10 µm）。生物排放由MEGAN（Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature）提供基础数据并在线计算。
|
图 1 WRF-Chem模式（a）模拟区域设置与（b）观测站点位置 Fig. 1 (a) WRF-Chem modeling domains and (b) locations of observation stations |
本次模拟设计3组试验，分别使用INTEX-B、REASv2.1以及HTAP_v2 3个不同的大气污染物人为源排放清单，记为IN、RE、HT试验。模拟时段为2013年11月26日至12月31日，其中11月26~30日作为模式初始化时段，12月1~31日作为分析时段。3组试验中除了人为排放源数据不同，其余设置均相同。
气象参数的观测数据来自于浙江省71个气象常规站，包括逐小时气温、相对湿度、风速和风向。PM2.5、PM10、SO2、NO2 近地面浓度观测数据由中国环境保护部提供，包括2013年12月份浙江省数据较为连续的108个大气污染物监测站逐小时浓度值。气象站与环境站位置如图 1b所示。
3 大气污染物人为源排放清单 3.1 人为源排放清单简介INTEX-B是由美国Argonne国家实验室为Intercontinental Chemical Transport Experiment-Phase B计划编制的亚洲排放清单（Zhang et al., 2009）。污染源排放年为2006年，水平分辨率为0.5°（纬度）×0.5°（经度）。中国地区排放源的估算考虑了新能源技术的影响，更新了电厂燃煤排放SO2和PM2.5以及机动车排放NOx和CO等排放因子（杨文夷等，2013），同时根据不同的化学机制对非甲烷挥发性有机物（NMVOC）进行了分类（Li et al., 2014），本文使用根据RADM2（the second generation Regional Acid Deposition Model）机制分类的NMVOC数据。INTEX-B为年均值数据，根据Zhang et al.（2009）中提供的月变化规律得到2006年12月份排放数据（谢祖欣等，2014）。
REASv2.1是日本国立环境研究所编制的亚洲大气污染物排放清单1.1版的升级版本（Kurokawa et al., 2013），污染源排放年为2000~2008年，水平分辨率为0.25°（纬度）×0.25°（经度）。中国地区基础能源消耗数据来源于各省统计年鉴。与REASv1.1相比，REASv2.1增加了PM2.5和PM10排放数据，参照其他亚洲排放清单更新了人为活动数据、排放因子以及计算方法等，NMVOC中有烷烃、烯烃等18个物种。本文使用2008年12月份数据。
HTAP_v2是由EPA（Environmental Protection Agency）-US/Canada、EMEP、TNO（The Netherlands Organisation for applied scientific research）、MICS-Asia（Model Inter-Comparison Study for Asia）、以及EDGAR团队联合开发的全球大气污染物排放清单（Janssens-Maenhout et al., 2015），污染源排放年为2008年与2010年，水平分辨率为0.1°（纬度）×0.1°（经度）。其中亚洲区域人类排放清单MIX基于中国多尺度排放清单MEIC、北京大学NH3排放清单、以及韩国、印度等地清单编制，由REASv2.1填补空缺。NMVOC分类基于MOZART-4（Model for Ozone and Related chemical Tracers version 4）机制，并根据Emmons et al.（2010）转化为RADM2机制分类。本文使用2010年12月份数据。
由于目前公开的区域范围的人为源排放清单数量有限，许多数值模拟研究中排放清单的基准年和模拟年相差3~8年（An et al., 2007；贾星灿和郭学良，2012；Wang et al., 2013；Amnuaylojaroen et al., 2014；Liao and Liao, 2014；谢祖欣等，2014）。例如，Liao and Liao（2014）应用基准年为2006年的INTEX-B清单针对2013年华北地区一次灰霾过程探讨黑碳对PM2.5浓度的辐射强迫作用。Amnuaylojaroen et al.（2014）研究了不同排放清单对东南亚地区O3与CO浓度数值模拟的影响，模拟年份为2008年，其中使用的RETRO清单为1960~2000年的数据。Wang et al.（2013）使用基准年为2007年的REAS排放清单，对2013年1月中东部地区强霾污染过程进行数值模拟。本文使用的INTEX-B、REAS和HTAP排放清单基准年与模拟年份分别相差7、5、3年，与前人研究基本一致。此外，为降低插值带来的不确定性，INTEX-B采用就近插值的方法映射到27 km和9 km分辨率的模式网格上，REAS和HTAP清单采用面积加权平均和就近插值方法分别映射到27 km和9 km分辨率的模式网格上。
3.2 人为源排放清单对比图 2为3个排放清单中的PM2.5、PM10、SO2及NOx12月份排放量的空间分布。表 1对比了各清单在中国中东部地区以及浙江省地区所有大气成分的12月排放总量。从图 2可以看出，3个清单中污染物排放量空间分布基本一致，总体体现为北方高于南方，高排放区主要集中于京津冀、河南、长三角以及珠三角地区，相比于INTEX-B与REAS清单，HTAP分布非均匀性强且局地高值点较多，这是由于其分辨率较高所导致的。3个排放清单中PM2.5与PM10的空间分布较为一致（2a-2f），从区域平均排放总量来看（表 1），INTEX-B最高，HTAP最低，各清单中PM2.5与PM10排放在中东部地区平均差异在20%以内，而在浙江省地区，INTEX-B清单中PM2.5与PM10排放是REAS和HTAP的两倍以上，REAS是HTAP的1.4与1.6倍。SO2高值区除分布于3个灰霾高发区（华北、长三角、珠三角），山西、河南、湖北、四川盆地以及东南沿海城市也是SO2的高排放区（图 2g-2i），在中东部地区，REAS中SO2排放总量略小于其余两者（2425.4 Gg month-1），而在浙江省INTEX-B中SO2总量是HTAP的2倍以上，REAS比HTAP高约32%（表 1）。HTAP中NOx高值区范围最大（图 2l），在中东部地区排放总量比INTEX-B与REAS高约23%，INTEX-B与REAS中NOx在中东部地区排放总量相似，分别为1933.0 Gg month-1和1923.0 Gg month-1，而3个清单在浙江省内NOx排放总量基本一致，差异不超过5%。REAS清单中NMVOC排放量在江浙一带明显高于其余两个清单（图略），3个清单NMVOC在中东部地区的排放总量呈小幅递减趋势，差异不超过10%，在浙江省范围，REAS排放高于INTEX-B与HTAP约35%。NH3主要来自于农业生产，高排放区主要分布于河北、河南、山东、以及安徽与江苏北部，HTAP中NH3排放明显小于INTEX-B和REAS清单（图略），表 1显示HTAP在中东部地区NH3排放总量约为另外两个清单的一半，而在浙江省约为40%，这与Huang et al.（2012）、Kurokawa et al.（2013）中显示的HTAP在中国地区NH3排放总量约是REAS的66%的结论相符合。
|
图 2 INTEX-B（左）、REAS（中）、HTAP（右）3个人为源排放清单中（a、b、c）PM2.5、（d、e、f）PM10、（g、h、i）SO2和（j、k、l）NOx 12月排放量0.1°（纬度）×0.1°（经度）网格上空间分布（单位：Gg month−1） Fig. 2 (a, b, c) PM2.5, (d, e, f) PM10, (g, h, i) SO2, and (j, k, l) NOx emissions in 0.1°×0.1° grids (Gg month-1) in December from anthropogenic emission inventories INTEX-B (Intercontinental Chemical Transport Experiment-Phase B) (left), REAS (Regional Emission inventory in Asia) (middle), and HTAP (Hemispheric Transport of Air Pollution) (right) |
|
表 1 INTEX-B、REAS、HTAP 3个排放清单12月排放总量 Table 1 Anthropogenic emissions in December from the three emission inventories INTEX-B, REAS, and HTAP |
由于3个清单基于的排放年份不同，一定程度上反映出中国自2003年以来电厂烟气脱硫技术和机动车排放标准提升的成效（Zhang et al., 2009），而电厂脱硝技术推广主要在“十二五”期间（2011~2015年）（杨文夷等，2013），因此能源结构和污染特征有所变化，例如HTAP中浙江省NOx排放量超过了SO2。此外，汽车尾气排放的NOx是城市NOx污染的重要来源（Wang et al., 2009），机动车保有量的持续增加也是造成NOx排放增加的原因之一（刘瑞翔和姜彩楼，2011）。从图 2和表 1还可以看出，浙江省大部分大气污染物排放普遍比中东部地区总量小两个量级，排放主要集中于浙北及沿海经济发展迅速的地区。
4 结果分析 4.1 气象场验证气象场是影响大气污染物浓度的关键因素。图 3对WRF-Chem模拟的浙江省平均的逐小时2 m气温、相对湿度、风速、风向进行验证，表 2给出模拟结果与观测的统计值。WRF-Chem较好的体现了气温和相对湿度的逐日及日内变化，相关系数分别为0.95和0.83，标准化平均偏差（NMB）与标准化平均绝对偏差（NME）较小，在-4.3%~23.0%范围，但模式一定程度上高估了2 m气温，低估了相对湿度，主要是对夜间的模拟偏差导致（图 3a、3b）。模式对风速模拟存在明显高估（图 3c），平均高估1.7 m s-1，NME约为85%，可能由于网格分辨率较粗以及模式中土地利用并未随着城市化的迅速发展而及时更新，但风速相关性较好，相关系数为0.84。已有研究显示WRF-Chem模式对风速的模拟的确存在高估（Fast et al., 2006；Tuccella et al., 2012；Liao and Liao, 2014；Wang et al., 2016），例如Liao and Liao（2014）研究表明WRF-Chem模式对华北地区一次霾过程的模拟，风速平均高估2.4 m s-1，约高估一倍，Wang et al.（2016）利用WRF-Chem模式对华北地区2013年1月的模拟显示风速高估约0.7 m s-1，NME约为77%，本文结果与前人研究结果相似。此外，使用了同化技术的ERA-Interim 0.125°（纬度）×0.125°（经度）分辨率6 h一次的全球再分析场10 m风速与地面观测的偏差也高达约67%（表 2）。观测显示模拟时段浙江地区主要以偏北风为主，模拟与观测较为一致（图 3d），NMB与NME均较低，分别为1.7%和6.4%，相关系数为0.58。总体而言，模式合理的再现了2013年12月各气象要素的时间变化特征，为化学场的模拟奠定了良好的基础。
|
图 3 2013年12月模拟与观测的浙江省平均（a）2 m气温、（b）2 m相对湿度、（c）10 m风速以及（d）10 m风向逐小时变化 Fig. 3 Observed and simulated temporal variations of (a) 2-m air temperature, (b) 2-m relative humidity, (c) 10-m wind speed, and (d) 10-m wind direction averaged over observation stations in Zhejiang Province in December 2013 |
|
|
表 2 2013年12月模拟与观测的浙江省平均逐小时2 m气温、2 m相对湿度、10 m风速及10 m风向的统计结果 Table 2 Statistics of hourly 2-m air temperature, 2-m relative humidity, 10-m wind speed, and 10-m wind direction in December 2013 averaged over observation stations in Zhejiang Province: Comparison between simulations and observations |
首先，对污染物浓度的模拟进行检验评估。图 4给出3组试验模拟与观测的PM2.5、PM10、SO2和NO2近地面浓度月均值的空间分布，图 5为相应的NMB空间分布。观测显示，PM2.5浓度高值区主要集中在浙北的杭嘉湖平原、宁绍平原以及金衢盆地一带，月均浓度在120 μg m-3以上，沿海地区PM2.5浓度在80~120 μg m-3，浙西南地区浓度最小，月均浓度不超过60 μg m-3（图 4a）。从图 4a-4c中可以看出，3组试验均较好的反映出PM2.5月均浓度的空间分布特征，空间相关系数均在0.7以上。IN试验在浙江省对PM2.5浓度一致性高估（图 4a、5a），而RE与HT试验除在宁绍平原与金衢盆地存在低估，其余大部分地区均为高估（图 4b、4c、5b、5c）。IN、RE、HT试验的NMB逐渐递减，3组试验对杭嘉湖地区高估40%~100%，尤其对杭州地区高估最多，可能由于3个排放清单在杭州地区及其附近的PM2.5一次排放与二次气溶胶前提物排放量过高导致，其余地区NMB基本在±40%之间（图 5a-5c）。IN、RE和HT试验的相对偏差（ME）分别为36.4、18.1、7.3 μg m-3，均方根误差（RMSE）分别为45.5、32.1、24.7 μg m-3，ME与RMSE均成递减趋势，可见HT试验对PM2.5月均浓度的模拟偏差最小，更加接近观测。从表 1可以看出，INTEX-B清单中PM2.5的一次排放与二次气溶胶前提物SO2均高于REAS与HTAP清单，因此会导致更多的硫酸盐生成，从而进一步增加PM2.5浓度。此外，HTAP清单中较低的NH3排放会抑制硝酸盐的生成（De Meij et al., 2006），从而有助于降低PM2.5浓度。与图 2a-2c相比，模拟的PM2.5高值区比其一次排放的高值区范围明显更大，表明二次气溶胶的产生以及区域输送可能是PM2.5的重要来源。
|
图 4 IN（左）、RE（中）、HT（右）3组试验模拟（填色）与观测（填色圆点）的2013年12月平均（a、b、c）PM2.5、（d、e、f）PM10、（g、h、i）SO2和（j、k、lNO2空间分布 Fig. 4 Spatial distributions of (a, b, c) PM2.5 mass concentrations, (d, e, f) PM10 mass concentrations, (g, h, i) SO2 volume concentrations, and (j, k, l) NO2 volume concentrations averaged in December 2013 from observations (colored circles) and simulations (colored) in expts of IN (left), RE (middle), and HT (right) |
|
图 5 IN（左）、RE（中）、HT（右）3组试验的（a、b、c）PM2.5、（d、e、f）PM10、（g、h、i）SO2和（j、k、l）NO2近地面浓度模拟值的标准化平均偏差（NMB）空间分布 Fig. 5 patial distributions of NMB (Normalized Mean Bias) for monthly average concentrations of (a, b, c) PM2.5, (d, e, f) PM10, (g, h, i) SO2, and (j, k, l) NO2 from IN (left), RE (middle), and HT (right) simulations |
PM10浓度的空间分布特征与PM2.5较为一致（图 4d-4f），并且二者的NMB的空间分布特征也十分相似（图 5d-5f），这表明在本次模拟时段PM2.5是PM10的主要组成部分。3组试验均较好的反映出PM10月均浓度的空间分布特征，空间相关系数为0.5~0.6。与PM2.5月均浓度误差相似，IN、RE、HT试验的ME与RMSE均成递减特征，ME分别为54.4、30.3、11.4 μg m-3，RMSE分别为79.1、64.3、50.9 μg m-3，HT试验对PM10的模拟偏差最小。
3组试验对SO2的空间分布描述相对较差，相关系数在0.4以下（图 4g-4i），相比于其他3种大气污染物，SO2的NMB最大（图 5g-5i）。IN试验对杭嘉湖、宁绍以及东南沿海部部分地区高估1倍以上（图 5g），RE与HT试验在这些地区的模拟偏差明显低于IN试验，而对金华、衢州一带低估60%以上（图 5h、5i）。3组试验模拟SO2的ME分别为13.2ppb（×10-9）、1.2ppb、0.8ppb，RMSE分别为23.3ppb、14.1ppb、14.6ppb。由表 1可知，INTEX-B中浙江省SO2排放是REAS与HTAP的2倍以上，是导致IN试验较其他两组试验明显高估SO2浓度的主要因素。由于脱硫技术和排放标准的提升，2005~2015年长三角地区SO2排放呈递减趋势（Krotkov et al., 2016），并且主要是来自工业的SO2排放减少（Chen et al., 2016），因此基准年与模拟年有所差异是导致3组试验在浙北与沿海工业发达地区SO2明显高估的主要原因（图 5g-5i）。另一方面，模式中化学机制的不完善造成模式对硫酸盐的低估，从而使得SO2过剩。研究表明在高相对湿度的霾天气中，矿物气溶胶表面过渡金属对SO2的催化氧化作用对硫酸盐的贡献高达40%（Huang et al., 2014）。此外，由于SO2对局地源排放更加敏感，排放清单对于小尺度的SO2排放的描述存在很大的不确定性，因此模拟难以捕捉SO2的空间分布情况（Wang et al., 2016）。
3组试验对NO2浓度的空间分布特征模拟较好，相关系数为0.5~0.6，相比于PM2.5、PM10以及SO2，3组试验对NO2的模拟结果最为接近，在大部分站点的模拟偏差在±40%以内（图 5j-5l），ME为-2.4ppb~0.9ppb，RMSE约为8ppb。从图 2j-2l以及表 1可以看出，3个排放清单在浙江省地区NOx排放的空间分布较为一致，排放总量均在95 Gg month-1左右，由此可见本地一次排放的NOx是影响NO2浓度的主要原因。
图 6给出了PM2.5、PM10、SO2和NO2浓度值、NMB以及空间相关系数的逐日变化。3组试验均较好的反映出PM2.5与PM10的逐日变化特征，大部分（＞65%）的空间相关系数在0.4~0.9，且PM2.5的空间相关系数高于PM10。3组试验对浙江省12月2~9日重污染过程的模拟波动较大，但较好反映出峰值出现时间（12月7日），并且较好的显示出12月10日之后PM2.5与PM10的浓度变化趋势（图 6a、6b）。3组试验对PM2.5浓度除在12月1~2日高估70%以上，其余大部分时段的偏差在±40%之间，模拟的PM2.5与PM10日均浓度成递减趋势，即IN试验模拟的颗粒物浓度最高，HT试验最低。3组试验PM10的NMB与PM2.5的NMB逐日变化基本一致（图 6b）。从图 6c可以看出，3组试验对SO2的逐日空间分布特征模拟较差，大部分（＞60%）空间相关系数均在0.3以下，其中IN和HT试验模拟相对较优，RE试验较差。但IN试验对SO2存在明显的一致性高估，对12月1~7日与12~14日高估最为显著，RE与HT试验结果基本一致并更加接近观测，主要由于浙中西部地区的低估对浙北区SO2 高估的部分抵销作用导致（图 5g-5i），大部分NMB在±40%以内，但仍然在重污染时段期间12月3~5日与7日高估50%以上。值得注意的是，尽管对于本次模拟时段INTEX-B清单中SO2数据过高，但其空间相关系数与HT试验基本一致，明显高于RE试验，因此INTEX-B清单中SO2的空间分布特征优于REAS清单。3组试验模拟的NO2逐日浓度十分接近，与观测的偏差约在±30%以内，明显优于其他3种污染物，逐日空间相关系数基本在0.2~0.7范围内，HT试验的相关系数略高于IN与RE试验。
|
图 6 3组试验模拟与观测的2013年12月（a）PM2.5、（b）PM10、（c）SO2和（d）NO2近地面浓度、标准化平均偏差（NMB）以及空间相关系数（CC）的逐日变化 Fig. 6 Simulated and observed daily variations in domain averages, NMB, and correlation coefficients of (a) PM2.5, (b) PM10, (c) SO2, and (d) NO2 concentrations in December 2013 |
为了更加直观的体现不同排放清单对污染物浓度的时空分布模拟的综合影响，图 7给出了模拟与观测的污染物日均浓度的散点分布图，并对结果进行了统计（表 3）。从图 7中可以看出，使用不同的排放清单，较好的体现了PM2.5、PM10和NO2的时空分布特征，85%以上的样本落在y=1/2x与y=2x之间（图 7a、7b、7d），不足50%的SO2数据落在该区域内。IN、RE、HT试验对PM2.5和PM10日浓度分别高估了30.5%、15.3%、6.2%和33.2%、18.5%和6.9%，PM10的高估略高于PM2.5，HT试验的PM2.5和PM10模拟值最接近观测（表 3）。3组试验对SO2均有明显高估（观测值在0~30 μg m-3）和低估（观测值在0~50 μg m-3），时空分布特征描述较差，平均来看，IN试验高估82.9%，而RE与HT试验由于金衢盆地一带低估的抵销，分别高估8.0%和5.4%（图 8c、表 3），HT试验模拟的SO2平均量值上更加接近观测，2006年的INTEX-B清单中SO2排放对于模拟时段明显偏高（表 1），从而可能导致硫酸盐浓度较高，进而影响PM2.5浓度，此外模式中化学机制的不完善也是SO2过多的重要原因，这方面还需要更多的观测数据予以验证。3组试验对NO2的模拟偏差在-8%~4%范围，相比于以上3种污染物，3组试验对NO2浓度的模拟差异最小（图 8d，表 3），尽管在中国中东部地区的统计显示HTAP清单NOx排放比INTEX-B与REAS清单高约23%（表 1），可是3个排放清单在浙江省本地排放差异较小，加上NOx生命周期较短，因此NO2的浓度受到局地排放影响较大。此外，表 3显示对于各要素，3组试验的大部分相关系数差异不超过0.1，IN试验的相关系数略高于其他两组试验。
|
图 7 模拟和观测的（a）PM2.5、（b）PM10、（c）SO2和（d）NO2日均浓度对比 Fig. 7 Comparison of the modeled and observed daily (a) PM2.5, (b) PM10, (c) SO2, and (d) NO2 concentrations |
|
|
表 3 2013年12月模拟与观测的PM2.5、PM10、SO2和NO2日均浓度的统计结果 Table 3 Statistics of daily PM2.5, PM10, SO2, and NO2concentrations over observation stations in December 2013 from observations and the three simulations |
|
图 8 3组试验模拟的2013年12月（a）PM2.5、（b）PM10、（c）SO2和（d）NO2月均浓度离散程度的空间分布 Fig. 8 Variations of monthly average (a) PM2.5, (b) PM10, (c) SO2 and (d) NO2 concentrations simulated by the three experiments in December 2013 |
除了年份的差异导致不同清单中物种排放量的差异以外，空间分配方法是3个清单差异的重要方面。应用变异系数计算区域内每个格点上3组试验得到的污染物浓度模拟值的离散程度（Amnuaylojaroen et al., 2014），来表征不同人为源清单对污染物浓度模拟值之间的差异程度。首先，对污染物月均浓度模拟值之间差异程度进行分析。图 8显示出3组试验模拟的各污染物浓度2013年12月平均值离散程度的空间分布，浙江省内所有格点的统计结果由图 9给出。总体来看，3组试验模拟的NO2月均浓度离散程度最低，其次是PM2.5和PM10，SO2的离散度最高，差异性最强。相比于SO2和NO2，3组试验模拟的浙江省内PM2.5和PM10月均浓度之间的差异程度在空间上分布更加均匀（图 8a、8b），范围在4%~20%和2%~26%，PM10在衢州、台州部分地区的离散程度略高（图 8b）。PM2.5与PM10的平均离散程度分别为12%和14%，1/4与3/4分位数间距最小，离散度更多的集中在其平均值附近（图 9）。不同试验模拟的SO2月均浓度离散度的空间变化幅度最高（3%~110%），浙北的差异性明显低于其他地区，浙西、浙南部分地区以及沿海的宁波、台州、温州北部的差异程度在80%以上（图 8c），浙江省范围内平均离散程度约为50%（图 9）。由图 2g-2i可知，SO2月均模拟值离散度较高的地区是对应于INTEX-B清单较REAS与HTAP清单SO2排放数据明显更高的区域。3组试验模拟的NO2离散度范围为0.5%~42%，浙江省平均约为10%（图 9），主要由于3个清单在浙江省NOx的排放基本一致。大部分地区不超过15%，仅在浙西、浙南个别地区存在明显差异性（＞30%）（图 9d）。
|
图 9 3组试验模拟的2013年12月浙江省内所有格点PM2.5、PM10、SO2和NO2月均浓度离散程度的箱线图，其中5条横线自下而上分别为最小值、1/4分位数、中位数、3/4分位数和最大值，圆点为平均值 Fig. 9 Box plot for variations of monthly average PM2.5, PM10, SO2, and NO2 concentrations at each grid over Zhejiang Province in three simulations. The five lines on each bar from bottom to top are the minimum value, the 25th percentile, the median, the 75th percentile and the maximum values, respectively. The mean value at each bar is indicated by black circle |
图 10给出了3组试验模拟的浙江省范围内所有格点的污染物逐日浓度模拟值离散程度的统计结果。总体来看，对于逐日浓度，3组试验模拟的浙江省范围内PM2.5与PM10的差异程度最小，SO2的差异程度最大，离散度最高，而NO2的离散度最大值的逐日波动较大。PM2.5与PM10日浓度离散度各统计值的逐日变化基本一致，1/4与3/4分位数间距最小，3组试验的PM2.5与PM10模拟值之间的平均差异程度约为14%和15%，在约7%~25%波动，差异程度较大的时段为12月16~17日与12月22~23日）（图 10a、10b），对应于颗粒物浓度较低的非污染时段（图 6a、6b）。与月均浓度离散程度相似，相比于其他3种污染物，3组试验模拟的SO2日浓度差异程度仍然最大，1/4与3/4分位数间距最大，最大值基本在100%以上，主要是由于IN试验对SO2的明显高估导致，离散度均值约为51%，在约33%~66%之间波动。NO2日浓度的离散度平均值约为16%，在约9%~31%之间波动，略高于PM2.5与PM10，最大值波动最为剧烈（31%~132%）（图 10d）。此外，从离散度均值可以看出，3组试验模拟的SO2与NO2的日均离散度在污染时段（12月2~9日）略高于其他时段。
|
图 10 3组试验模拟的2013年12月浙江省内所有格点（a）PM2.5、（b）PM10、（c）SO2和（d）NO2日均浓度离散程度的箱线图，黑色曲线为平均值 Fig. 10 Box plot for variations of daily average (a) PM2.5, (b) PM10, (c) SO2, and (d) NO2 concentrations at each grid over Zhejiang Province in the three simulations. The mean value of each variable is indicated by the curved line |
本文基于大气化学模式WRF-Chem，利用INTEX-B、REAS以及HTAP 3个人为源排放清单，以浙江省为例，对2013年12月份进行模拟，探讨不同人为源排放清单对大气污染物浓度数值模拟的影响。3个排放清单中污染物排放空间分布基本一致，从浙江省平均来看，对于PM2.5、PM10和SO2，INTEX-B、REAS和HTAP清单的排放总量呈递减趋势，INTEX-B是HTAP的两倍以上，REAS是HTAP的1.3~1.6倍，HTAP清单中NH3的排放量仅是其余两个清单的40%，而3个清单的NOx排放总量差异不超过5%。
模拟的气象场（温度、湿度、风速、风向）与近地面观测值较为吻合。IN、RE、HT3组试验合理的反映出PM2.5、PM10和NO2近地面浓度的时空间分布特征，85%以上的模拟值落在观测值的0.5~2倍范围内，相关系数在0.5~0.8，但对SO2近地面浓度模拟较差。对于PM2.5和PM10，IN、RE、HT试验分别高估了30.5%、15.3%、6.2%和33.2%、18.5%和6.9%，PM10的高估略高于PM2.5，HT试验的PM2.5和PM10模拟值最接近观测。IN试验对模拟时段中SO2浓度一致性高估，使得其对SO2浓度高估约83%，而RE和HT试验高估程度明显低于IN试验，并且由于对金华、衢州一带低估的抵消作用，使得两组试验对SO2分别高估8.0%和5.4%。3组试验对NO2浓度的模拟偏差在-8%~ 4%，与PM2.5、PM10和SO2相比，偏差最小。排放清单基准年与模拟年有所差异是导致3个清单对浙北及沿海工业发达地区SO2高估的重要原因，并且模式中化学机制的不完善使得对硫酸盐低估，从而导致SO2过剩，这些方面还需要更多的观测数据予以验证。INTEX-B清单中PM2.5一次排放与二次气溶胶前体物SO2均高于REAS和HTAP清单，是IN试验高估SO2浓度的直接原因，并且导致更多的硫酸盐生成，从而进一步增加PM2.5浓度。HTAP清单中较低的NH3会抑制硝酸盐的生成，是HT试验模拟较低的PM2.5浓度的另一原因。3个清单在浙江省地区NOx排放差异较小，是3组试验模拟NO2浓度基本一致的主要原因。
此外，不同试验结果的差异程度分析表明，3组试验模拟的浙江省内PM2.5、PM10、SO2和NO2月均浓度的平均差异程度分别约为12%、14%、50%和10%，日均浓度的平均差异程度约为14%、15%、51%、16%，与月均值离散度相似，PM2.5、PM10与NO2的离散程度明显低于SO2。3组试验对这4种污染物日浓度模拟的最大离散程度分别为69%、78%、137%和132%。差异程度的逐日变化显示，颗粒物浓度差异程度较大时主要出现在非污染时段，而气体污染物SO2和NO2的差异程度较大时主要出现在污染时段。
| [] | Amnuaylojaroen T, Barth M C, Emmons L K, et al. 2014. Effect of different emission inventories on modeled ozone and carbon monoxide in Southeast Asia[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 14(23): 12983–13012. DOI:10.5194/acp-14-12983-2014 |
| [] | An X, Zhu T, Wang Z, et al. 2007. A modeling analysis of a heavy air pollution episode occurred in Beijing[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 7(12): 3103–3114. DOI:10.5194/acp-7-3103-2007 |
| [] | Cao G X, Zhang X Y, Gong S L, et al. 2011. Emission inventories of primary particles and pollutant gases for China[J]. Chinese Science Bulletin, 56(8): 781–788. DOI:10.1007/s11434-011-4373-7 |
| [] | Chen D, Liu Z, Fast J, et al. 2016. Simulations of Sulfate-Nitrate-Ammonium (SNA) aerosols during the extreme haze events over northern China in October 2014[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 16(16): 10707–10724. DOI:10.5194/acp-2016-222,inreview |
| [] | Chen H P, Wang H J. 2015. Haze Days in North China and the associated atmospheric circulations based on daily visibility data from 1960 to 2012[J]. J. Geophys. Res., 120(12): 5895–5909. DOI:10.1002/2015JD023225 |
| [] | De Meij A, Krol M, Dentener F, et al. 2006. The sensitivity of aerosol in Europe to two different emission inventories and temporal distribution of emissions[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 6(12): 4287–4309. DOI:10.5194/acp-6-4287-2006 |
| [] | Emmons L K, Walters S, Hess P G, et al. 2010. Description and evaluation of the model for ozone and related chemical tracers, version 4 (MOZART-4)[J]. Geoscientific Model Development, 3(1): 43–67. DOI:10.5194/gmd-3-43-2010 |
| [] | Fast J D, Gustafson W, Easter R C, et al. 2006. Evolution of ozone, particulates, and aerosol direct radiative forcing in the vicinity of Huston using a fully coupled meteorology-chemistry-aerosol model[J]. J. Geophys. Res., 111(D21): 5173–5182. DOI:10.1029/2005JD006721 |
| [] | 高怡, 张美根. 2014. 2013年1月华北地区重雾霾过程及其成因的模拟分析[J]. 气候与环境研究, 19(2): 140–152. Gao Yi, Zhang Meigen. 2014. Numerical simulation of a heavy fog-haze over the North China Plain in January 2013[J]. Climatic and Environmental Research (in Chinese), 19(2): 140–152. DOI:10.3878/j.issn.1006-9585.2014.13135 |
| [] | Grell G A, Peckham S E, Schmitz R, et al. 2005. Fully coupled "online" chemistry within the WRF model[J]. Atmos. Environ., 39(37): 6957–6975. DOI:10.1016/j.atmosenv.2005.04.027 |
| [] | Hu J L, Ying Q, Chen J J, et al. 2012. Particulate air quality model predictions using prognostic vs. diagnostic meteorology in central California[J]. Atmos. Environ., 44(2): 215–226. DOI:10.1016/j.atmosenv.2009.10.011 |
| [] | Huang X, Song Y, Li M M, et al. 2012. A high-resolution ammonia emission inventory in China[J]. Global Biogeochemical Cycles, 26(1): 239–256. DOI:10.1029/2011GB004161 |
| [] | Huang X, Song Y, Zhao C, et al. 2014. Pathways of sulfate enhancement by natural and anthropogenic mineral aerosols in China[J]. J. Geophys. Res., 119(24): 14165–14179. DOI:10.1002/2014JD022301 |
| [] | Janssens-Maenhout G, Crippa M, Guizzardi D, et al. 2015. A mosaic of regional and global emission gridmaps for 2008 and 2010 to study hemispheric transport of air pollution[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 15(19): 11411–11432. DOI:10.5194/acp-15-11411-2015 |
| [] | 贾星灿, 郭学良. 2012. 人为大气污染物对一次冬季浓雾形成发展的影响研究[J]. 大气科学, 36(5): 995–1008. Jia Xingcan, Guo Xueliang. 2012. Impacts of anthropogenic atmospheric pollutant on formation and development of a winter heavy fog event[J]. Chinese Journal of Atmospheric Sciences (in Chinese), 36(5): 995–1008. DOI:10.3878/j.issn.1006-9895.2012.11200 |
| [] | Krotkov N A, Marchenko S V, Li C, et al. 2016. Aura OMI observations of regional SO2 and NO2 pollution changes from 2005 to 2015[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 16(7): 4605–4629. DOI:10.5194/acp-16-4605-2016 |
| [] | Kurokawa J, Ohara T, Morikawa T, et al. 2013. Emissions of air pollutants and greenhouse gases over Asian regions during 2000-2008: Regional Emission inventory in ASia (REAS) version 2[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 13(21): 11019–11058. DOI:10.5194/acp-13-11019-2013 |
| [] | Li M, Zhang Q, Streets D G, et al. 2014. Mapping Asian anthropogenic emissions of non-methane volatile organic compounds to multiple chemical mechanisms[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 14(11): 5617–5638. DOI:10.5194/acp-14-5617-2014 |
| [] | Liao L, Liao H. 2014. Role of the radiative effect of black carbon in simulated PM2.5 concentrations during a haze event in China[J]. Atmosphere and Oceanic Science Letters, 7(5): 434–440. DOI:10.3878/j.issn.1674-2834.14.0023 |
| [] | 廖礼, 漏嗣佳, 符瑜, 等. 2015. 中国东部气溶胶在天气尺度上的辐射强迫和对地面气温的影响[J]. 大气科学, 39(1): 1–14. Liao Li, Lou Sijia, Fu Yu, et al. 2015. Radiative forcing of aerosols and its impact on surface air temperature on synoptic scale in eastern China[J]. Chinese Journal of Atmospheric Sciences (in Chinese), 39(1): 1–14. DOI:10.3878/j.issn.1006-9895.1402.13302 |
| [] | 刘红年, 胡荣章, 张美根. 2009. 城市灰霾数值预报模式的建立与应用[J]. 环境科学研究, 22(6): 631–636. Liu Hongnian, Hu Rongzhang, Zhang Meigen. 2009. Development and application of urban haze numerical forecast model[J]. Research of Environmental Sciences (in Chinese), 22(6): 631–636. |
| [] | 刘瑞翔, 姜彩楼. 2011. 从投入产出视角看中国能耗加速增长现象[J]. 经济学, 10(3): 777–798. Liu Ruixiang, Jiang Cailou. 2011. Understanding the accelerating growth of energy consumption in China from the input-output perspective[J]. China Economic Quarterly (in Chinese), 10(3): 777–798. |
| [] | Ma J, van Aardenne J A. 2004. Impact of different emission inventories on simulated tropospheric ozone over China: A regional chemical transport model evaluation[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 4(4): 877–887. DOI:10.5194/acp-4-877-2004 |
| [] | 毛敏娟, 陈雅芬, 杨续超, 等. 2014. 浙江省城市化对灰霾天气的影响[C]//中囯环境科学学会学术年会光大环保优秀论文集. 成都: 中国环境科学学会, 20-28. Mao Minjuan, Chen Yafen, Yang Xuchao, et al. 2014. The impact of urbanization on haze in Zhejiang Province [C]//Proceedings of Conference on Academic Annual Meeting of the Society of Environmental Science in China (in Chinese). Chengdu: China Environmental Science Society, 20-28. |
| [] | Pacyna J M, Graedel T E. 2003. Atmospheric emissions inventories: Status and prospects[J]. Atmospheric Emissions Inventories: Status and Prospects, 20(1): 265–300. DOI:10.1146/annurev.eg.20.110195.001405 |
| [] | 庞杨, 韩志伟, 朱彬, 等. 2013. 利用WRF-Chem模拟研究京津冀地区夏季大气污染物的分布和演变[J]. 大气科学学报, 36(6): 674–682. Pang Yang, Han Zhiwei, Zhu Bin, et al. 2013. A model study on distribution and evolution of atmospheric pollutants over Beijing-Tianjin-Hebei region in summertime with WRF-Chem[J]. Transactions of Atmospheric Sciences (in Chinese), 36(6): 674–682. DOI:10.3969/j.issn.1674-7097.2013.06.004 |
| [] | Tuccella P, Curci G, Visconti G, et al. 2012. Modeling of gas and aerosol with WRF/Chem over Europe: Evaluation and sensitivity study[J]. J. Geophys. Res., 117(D03303). DOI:10.1029/2011JD016302 |
| [] | van Aardenne J A, Carmichael G R, Levy II H, et al. 1999. Anthropogenic NOx emissions in Asia in the period 1990-2020[J]. Atmos. Environ., 33(4): 633–646. DOI:10.1016/S1352-2310(98)00110-1 |
| [] | Wang G H, Bai S, Ogden J M. 2009. Identifying contributions of on-road motor vehicles to urban air pollution using travel demand model data[J]. Transportation Research Part D: Transport and environment, 14(3): 168–179. DOI:10.1016/j.trd.2008.11.011 |
| [] | Wang L, Zhang Y, Wang K, et al. 2016. Application of Weather Research and Forecasting Model with Chemistry (WRF/Chem) over northern China: Sensitivity study, comparative evaluation, and policy implications[J]. Atmos. Environ., 124: 337–350. DOI:10.1016/j.atmosenv.2014.12.052 |
| [] | Wang T J, Jiang F, Deng J J, et al. 2012. Urban air quality and regional haze weather forecast for Yangtze River Delta region[J]. Atmos. Environ., 58(15): 70–83. DOI:10.1016/j.atmosenv.2012.01.014 |
| [] | Wang Z F, Li J, Wang Z, et al. 2013. Modeling study of regional severe hazes over mid-eastern China in January 2013 and its implications on pollution prevention and control[J]. Science China-Earth Sciences, 57(1): 3–13. DOI:10.1007/s11430-013-4793-0 |
| [] | Wang X Y, Liang X Z, Jiang W M, et al. 2010. WRF-Chem simulation of East Asian air quality: Sensitivity to temporal and vertical emissions distributions[J]. Atmos. Environ., 44(5): 660–669. DOI:10.1016/j.atmosenv.2009.11.011 |
| [] | 翁之梅, 杨万裕, 陈英, 等. 2014. 浙江省霾日时空分布与典型地面形势特征分析[C]//第31届中国气象学会年会S11第三届城市气象论坛—城市与环境气象. 北京: 中国气象学会. Weng Zhimei, Yang Wanyu, Chen Ying, et al. 2014. Temporal and spatial distribution characteristics of haze days and their typical surface situations[C]//Proceedings of the Conference on 31st Annual Meeting of Chinese Meteorological Society, S11 (in Chinese). Beijing: Chinese Meteorological Society. |
| [] | Wu Q Z, Wang Z F, Gbaguidi A, et al. 2011. A numerical study of contributions to air pollution in Beijing during CAREBeijing-2006[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 11(12): 5997–6011. DOI:10.5194/acp-11-5997-2011 |
| [] | 吴兑, 吴晓京, 李菲, 等. 2010. 1951~2005年中国大陆霾的时空变化[J]. 气象学报, 68(5): 680–688. Wu Dui, Wu Xiaojing, Li Fei, et al. 2010. Temporal and spatial variation of haze during 1951-2005 in Chinese mainland[J]. Acta Meteorologica Sinica (in Chinese), 68(5): 680–688. DOI:10.11676/qxxb2010.066 |
| [] | 谢博文, 杨少英, 李永秀. 2013. 2种气溶胶排放源对模拟中国地区气溶胶分布的影响[J]. 环境科学与技术, 36(8): 187–193. Xie Bowen, Yang Shaoying, Li Yongxiu. 2013. Simulating aerosol distribution in China affected by two aerosol emission inventories[J]. Environmental Science & Technology (in Chinese), 36(8): 187–193. |
| [] | 谢祖欣, 韩志伟, 王格慧. 2014. 春季中国东部气溶胶化学组成及其分布的模拟研究[J]. 大气科学, 38(3): 399–409. Xie Zuxin, Han Zhiwei, Wang Gehui. 2014. Model study on the distribution and evolution of major aerosol components in eastern China in the spring[J]. Chinese Journal of Atmospheric Sciences (in Chinese), 38(3): 399–409. DOI:10.3878/j.issn.1006-9895.2013.13111 |
| [] | 薛亦峰, 闫静, 宋光武, 等. 2012. 大气污染物排放清单的建立及不确定性[J]. 城市环境与城市生态, 25(2): 31–33. Xue Yifeng, Yan Jing, Song Guangwu, et al. 2012. Establishment of an air pollutant emission inventory and uncertainty analysis[J]. Urban Environment & Urban Ecology (in Chinese), 25(2): 31–33. |
| [] | 杨文夷, 李杰, 朱莉莉, 等. 2013. 我国空气污染物人为源排放清单对比[J]. 环境科学研究, 26(7): 703–711. Yang Wenyi, Li Jie, Zhu Lili, et al. 2013. Comparison of anthropogenic emission inventories of China mainland[J]. Research of Environmental Sciences (in Chinese), 26(7): 703–711. |
| [] | Zhang Q, Streets D G, Carmichael G R, et al. 2009. Asian emissions in 2006 for the NASA INTEX-B mission[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 9(14): 5131–5153. DOI:10.5194/acp-9-5131-2009 |
| [] | 张小曳. 2007. 中国大气气溶胶及其气候效应的研究[J]. 地球科学进展, 22(1): 12–16. Zhang Xiaoye. 2007. Aerosol over China and their climate effect[J]. Advances in Earth Science (in Chinese), 22(1): 12–16. |
| [] | Zhang Y, Pan Y, Wang K, et al. 2010. WRF/Chem-MADRID: Incorporation of an aerosol module into WRF/Chem and its initial application to the TexAQS2000 episode[J]. J. Geophys. Res., 115(D18). DOI:10.1029/2009JD013443 |
| [] | 钟流举, 郑君瑜, 雷国强, 等. 2007. 大气污染物排放源清单不确定性定量分析方法及案例研究[J]. 环境科学研究, 22(4): 15–20. Zhong Liuju, Zheng Junyu, Lei Guoqiang, et al. 2007. Quantitative uncertainty analysis in air pollutant emission inventories: methodology and case study[J]. Research of Environmental Sciences (in Chinese), 22(4): 15–20. |
| [] | 朱佳雷, 王体健, 邓君俊, 等. 2012. 长三角地区秸秆焚烧污染物排放清单及其在重霾污染天气模拟中的应用[J]. 环境科学学报, 32(12): 3045–3055. Zhu Jialei, Wang Tijian, Deng Junjun, et al. 2012. An emission inventory of air pollutants from crop residue burning in Yangtze River Delta region and its application in simulation of a heavy haze weather process[J]. Acta Scientiae Circumstantiae (in Chinese), 32(12): 3045–3055. |