以森林大火和秸秆焚烧为主的生物质燃烧排放的气溶胶及气态污染物在近地层大气化学、云微物理过程及辐射平衡方面起着重要作用，在全球空气质量、云、大气辐射、水汽循环及区域气候等方面有不可忽视的影响（Andreae et al., 2005; Huang et al., 2013）。

中国作为农业大国，生物质能源开发利用以及秸秆焚烧处理有利于作物生长等因素导致我国秸秆焚烧量较大(Yan et al., 2006)。华北平原是我国重要冬小麦和玉米产区，是重要的秸秆燃烧源区，农作物收获季节山东、河南、河北等主要农业大省的焚烧排放不仅影响了当地空气质量，同时也是北京地区颗粒物污染的重要来源，如：源解析方法研究结果显示，生物质燃烧对北京地区颗粒物中有机碳（OC）和无机碳（EC）的贡献均可达50%（Cheng et al., 2013）；对细颗粒物（PM2.5）质量浓度贡献超过了10% (Song et al., 2006; Yu et al., 2013；Zhang et al, 2013)，对PM2.5中有机组分的贡献接近20%（方冬青等，2016）。源解析方法在污染物来源贡献的定量评估中起到了十分重要的作用，但一方面，采用受体模型的源解析方法，就同一区域范围而言，解析结果往往因为采集样品时空代表性的差异呈现较大差别；另一方面，常规的源解析方法仅可对生物质燃烧的一次污染贡献进行定量，其对空气质量影响的全面评价有待进一步研究。

本研究利用区域化学传输模式，将卫星监测的火点燃烧排放数据在模式中进行逐日更新，同时采用排放源开关的敏感性试验方法，针对夏收前后（2017年5月）华北平原秸秆燃烧的高发期进行模拟研究，定量计算了秸秆燃烧排放对北京及周边地区PM2.5质量浓度的贡献，以期为环境气象模式系统中排放源清单的改进提供参考。

本研究模式采用在线大气化学模式WRF- Chemv3.5.1版本，WRF-Chem是将化学模块与WRF模式（由NCAR及NOAA联合一些大学和研究机构开发的中尺度预报模式同化系统）相耦合，模式中考虑了大气污染物的平流输送、湍流扩散、干湿沉降、辐射传输等主要大气物理过程，以及多相化学、气溶胶演变等大气化学过程。

模式采用的[主要物理、化学参数化方案参见徐敬等（2015）]气相化学过程为CBMZ方案(Zaveri and Peters, 1999)，气溶胶过程采用包含了液相化学反应的MOSAIC模型(Zaveri et al., 2005)。模式采用Lambert地图投影方式，水平分辨率为27 km，中心点经纬度为（37.5°N，107.8°E），经向格点数为214个，纬向格点数为142个；垂直方向上不均匀地分为30层，其中2 km以下划分为13层，模式层顶设置为50 hPa。模拟区域（外框）及本研究关注区域（内框）如图 1所示。

图 1

Fig. 1

图 1 模拟及关注区域（内框） Fig. 1 Model domain and focus area (smaller rectangle) in the present study

模拟时段为2017年4月24日至5月31日，前一周为模式热启动（Spin-up）时间段，5月1~31日为本文研究的目标时段，每1 h输出一次数据。气象驱动场的初始条件和边界条件采用NCEP FNL全球1°（纬度）×1°（经度）的再分析资料，时间分辨率为6 h。文中用于模式检验的PM2.5浓度观测数据来自“全国城市空气质量实时发布平台”（http://106.37.208.233:20035/[2017-05-01~2017-05-31]）。

人为源排放清单采用清华大学主持研发的0.25°（纬度）×0. 25°（经度）MEIC清单（Li et al., 2015）(http://www.acom.ucar.edu/acresp/forecast/fire-emissions.shtml[2017-06-13])，该清单范围覆盖了中国大陆地区，包含5个排放部门（电力、工业、民用、交通、农业），代表年份为2012年，时间分辨率为月。

生物质燃烧排放清单采用NACR发展的Fire INventory from NCAR (FINNv1.5) (Wiedinmyer et al., 2011)。FINNv1.5是基于卫星监测的火点及土地覆盖类型制作而成，包括了森林、农业等生物质燃烧释放的气体和颗粒物，代表年份为2013年。该清单空间分辨率为1 km，时间分辨率为1 d，较高的时空分辨率可更好地反映生物质燃烧空间分布不均匀、时间变化不规律的特点；目前FINNv1.5排放清单已被多种模式采用（Martin et al., 2013; Amnuaylojaroen et al., 2014; Nuryanto, 2015）。本研究模拟过程中人为源排放按照月排放量平均分配至日，生物质燃烧排放量依据卫星监测结果逐日更新；以下将仅输入人为源排放清单MEIC的模拟称为基础情景模拟，将人为源排放清单MEIC和生物质燃烧排放清单FINN同时输入的模拟称为生物质燃烧情景模拟，通过生物质燃烧情景与基础情景的对比，可以分析得出生物质燃烧排放对北京及周边地区主要污染物浓度的贡献，本文中我们重点关注燃烧排放对PM2.5质量浓度的影响。

利用2017年5月卫星监测的火点分布资料，将模拟区域内逐日监测到的火点位置叠加显示于图 2a。图中显示，东南亚地区是生物质燃烧十分集中的地区，已有研究表明：东南亚地区生物质燃烧主要影响我国的云南、广西等地（张玉洽等，2016），对这些地区PM2.5浓度的贡献甚至高于当地人为源排放。此外，华北平原以及长三角等主要农作物产区也是火点燃烧的集中区域，相关报道显示：这些地区麦秸秆及玉米秸秆燃烧会对周边地区空气质量造成较大影响（傅瑜等，2015；宋京京等，2016），是秋收季节重霾等污染过程的形成的重要成因（方冬青等，2016）。

图 2

Fig. 2

图 2 2017年5月卫星监测模拟区域内火点（点代表火点位置）分布情况：（a）火点总数；（b）没有或极少量火点日示例；（c）少量火点日示例；（d）大量火点日示例 Fig. 2 Satellite-detected fire locations denoted by dots in May 2017 within the study area: (a) Total fires in this month; (b) example of days with almost no fire; (c) example of days with small number of fires; (d) example of days with dense fires

依据本文关注区域（图 1内框）内逐日火点数的统计结果，我们可以将2017年5月秸秆燃烧日的燃烧情况大致分为3种：没有或极少量火点（＜20个，图 2b）、少量火点（20~100个，图 2c）、大量火点（＞100个，图 2d），统计得出该月上述3种火点燃烧情况依次出现11 d、11 d和9 d，分别占全月总日数的35%、35%和30%。

图 3为华北区域内典型站点PM2.5日均浓度模拟值与观测值对比，模拟值为同时输入基础清单和生物质燃烧排放清单的模拟结果。地面观测记录显示，5月3~5日、10~11日分别出现了两次沙尘过程，通过沙尘模块的开关试验分析得出，来自上游地区的沙尘传输是导致颗粒物浓度显著上升的主要原因（图略）。总体来看，WRF-Chem模式基本再现了不同地区PM2.5浓度的时空演变规律，模拟值及观测值的相关系数基本在0.68以上。由表 1可见，大部分站点85%以上的模拟值/观测值在0.5~2.0范围内；各测点模式偏差均为负偏差，分布在－1.30~－14.84之间，表明模式对于PM2.5质量浓度有系统性低估。导致这种系统性偏差的原因，除了沙尘过程的影响外，还有：一方面，由于排源清单的极大不确定性带来的模拟偏差；另一方面，夏季光化学反应增强，二次气溶胶组分在颗粒物中所占比例明显增加(Zhao et al., 2013)，但本文研究采用的模式没有考虑二次有机气溶胶形成过程。

图 3

Fig. 3

图 3 2017年5月主要测点PM2.5浓度日均值模拟与观测对比 Fig. 3 Observed and simulated daily mean concentrations of PM2.5 at major sites in May 2017

表 1 (Table 1)

表 1 不同站点PM2.5浓度模拟值与观测值对比统计 Table 1 Statistics of observed and simulated concentrations of PM2.5 at major sites 站点 观测平均值/mg m−3 模拟平均值/μg m−3 相关系数 模式偏差/μg m−3 均方根误差 有效观测数据天数 模拟值与观测值之比在0.5~2.0范围的比例 北京 39.43 28.52 0.84 －10.91 13.70 26 0.85 天津 37.26 32.00 0.72 －5.26 10.74 25 0.96 石家庄 55.27 40.43 0.76 －14.84 18.06 24 0.92 济南 39.72 34.99 0.92 －4.73 6.50 25 1.00 太原 36.89 35.59 0.74 －1.30 6.11 25 1.00 郑州 47.49 41.00 0.68 －6.49 11.79 24 0.96

表 1 不同站点PM2.5浓度模拟值与观测值对比统计 Table 1 Statistics of observed and simulated concentrations of PM2.5 at major sites

图 4为2017年5月PM2.5浓度月均值及平均风场的区域分布。总体来看，华北地区PM2.5浓度呈现东南及南部地区偏高、西北及北部地区偏低的特点，高值区PM2.5月浓度普遍高于30 μg/m³，其中河南、安徽、江苏、湖北以及重庆等部分地区月平均浓度高于50 μg/m³，PM2.5浓度的这种区域分布形势，与华北地区地形及气象条件密切相关。图 4中月平均风场显示：太行山脉以西、以北的山地地区为偏西气流，太行山以东、以南的平原地区气流以偏东或东南为主，这两股气团在山前地区形成一条明显的辐合带，影响河南北部、河北东南部、天津以及北京东南部地区。结合卫星监测的火点分布情况分析得出，这种流场形势十分有利于华北平原、长三角等地的生物质燃烧排放向华北东北部地区输送。

图 4

Fig. 4

图 4 2017年5月PM2.5浓度月平均值及2 m高度平均风场水平分布 Fig. 4 Spatial distributions of averaged concentration of PM2.5 and 2-m height mean wind field in May 2017

图 5为2017年5月秸秆燃烧排放导致PM2.5浓度增加量及增加比例月平均值的区域分布。其中，浓度增加量为生物质燃烧排放情景减去基础情景的差值，浓度增加比例为该差值所占基础情景浓度值的百分比。图 5显示，就浓度差值来看，生物质燃烧排放导致PM2.5浓度升高的区域集中在华北平原及长三角地区，其分布区域与卫星监测的主要火点分布位置吻合，这些地区PM2.5浓度月平均值上升幅度普遍高于3 μg/m³，高值区超过了11 μg/m³。需要指出的是，尽管卫星监测显示北京本地没有火点燃烧现象，但北京的东南部大兴和通州部分地区PM2.5浓度月平均值明显上升，最高值可达9 μg/m³。结合火点分布以及地面风场的分布形势来看，北京东南部地区PM2.5浓度上升主要与河北东南部、山东、河南以及长三角地区秸秆燃烧的输送有关。图 5b显示，PM2.5浓度增加比例的分布与浓度增加量的分布形势大体吻合，高值区比例上升可达10%以上。不同之处在于：图 5a显示内蒙古东部地区同样出现了比例上升的高值区（高于12%），尽管这些地区生物质燃烧排放导致PM2.5浓度月平均值的变化极小（低于1 μg/m³），但从火点分布情况及风场分析得出，这些微小的变化主要源于局地以及偏西风作用下来自蒙古国地区零星火点燃烧排放的传输贡献，由于该地区PM2.5基础浓度偏低，使得这些微小变化占有较高的比例。

图 5

Fig. 5

图 5 2017年5月生物质燃烧排放导致PM2.5浓度（a）增加量及（b）增加比例月平均值的区域分布 Fig. 5 Spatial distributions of (a) averaged increment and (b) percentages of increment of PM2.5 concentration due to the biomass burning in May 2017

3.3节分析显示北京地区受周边地区秸秆燃烧的影响，导致东南部地区PM2.5浓度明显升高，为了进一步揭示该影响的演变过程，选择2017年5月27日作为典型案例进行分析。气团后向24 h轨迹（图 6）显示，影响北京东南部地区的气团主要经过河北东南部、山东西北部以及天津等地区，而卫星同时监测到这些地区出现大量的燃烧火点。

图 6

Fig. 6

图 6 2017年5月27日北京地区100 m高度气团后向24 h轨迹图（黑点）以及周边卫星监测火点（红点）分布状况 Fig. 6 (a) HYSPLIT 24-h back-trajectories at 100-m height originating from Beijing (blank dots) and (b) satellite-detected fires (red dots) on 27 May 2017

5月27日12:00（协调世界时，下同）至28日00:00地面PM2.5浓度变化的演变趋势（见图 7）显示，27日12:00华北平原PM2.5浓度上升的地区呈现斑状分布，此后随着东南风的输送作用，逐渐向东北方向移动、影响到北京的东南部地区；27日18:00北京东南部地区出现了PM2.5浓度上升的高值区，小时浓度上升幅度超过了17 μg/m³；28日00:00前后，随着偏北风的加强，偏北风与东南风在山东西部形成了一条辐合带，燃烧导致的浓度上升高值区随之向东移动。这段时间内，北京东南部地区PM2.5浓度逐小时上升比例均高于10%，个别时段超过了40%。由此可见，尽管北京本地没有秸秆燃烧排放的现象，但来自华北平原地区的秸秆燃烧排放对北京（特别是东南部地区）的影响是不容忽视的；从5月27日的典型个例分析来看，河南、山东、天津等地的秸秆燃烧在合适风场的作用下会严重影响北京地区。

图 7

Fig. 7

图 7 2017年5月（a1、b1）27日12:00、（a2、b2）27日18:00、（a3、b3）28日00:00地面PM2.5浓度增加量（左列）及增加比例（右列） Fig. 7 Regional distribution variations of surface PM2.5 concentration (left panel) and increasing percentage (right panel) at (a1, b1) 1200 UTC 27 May, (a2, b2) 1800 UTC 27 May, and (a3, b3) 0000 UTC 28 May 2017

（1）卫星监测资料显示，2017年5月华北地区有大量的秸秆焚烧现象，对该地区空气质量造成一定影响的燃烧天数为20 d，占全月总日数的65%左右。

（2）区域化学传输模式WRF-Chem模拟结果基本再现了2017年5月华北地区PM2.5浓度的时空变化规律，典型测点模拟值与观测值的相关系数均达到0. 68以上，且数值差异较小，但模拟结果较观测值存在系统性低估。

（3）华北地区秸秆燃烧排放导致PM2.5浓度升高的区域集中在平原农作物产区，其分布位置与卫星监测的火点分布吻合，这些地区PM2.5浓度月平均值上升幅度普遍高于3 μg/m³，高值区超过了11 μg/m³；PM2.5浓度增加比例的分布与浓度增加量的分布形势大体吻合，高值区比例上升可超过10%。

（4）尽管北京本地没有秸秆燃烧排放的现象，但来自华北平原及长三角地区秸秆燃烧的传输影响是不容忽视的，其中对北京东南部地区造成的影响最大；从典型个例分析来看，河南、山东、天津等地的秸秆燃烧在合适风场的作用下会严重影响北京，严重时段内丰台和通州等地PM2.5小时浓度上升幅度超过了17 μg/m³，上升幅度超过了40%。